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研究背景

全固態(tài)電池（ASSB）被公認(rèn)為最重要的下一代電池技術(shù)之一，其開發(fā)關(guān)鍵取決于對電化學(xué)反應(yīng)機(jī)制和同步降解原因的基本理解。

在這方面，使用各種探測技術(shù)，如光學(xué)顯微鏡、掃描電子顯微鏡（SEM）、透射電子顯微鏡（TEM）、飛行時間二次離子質(zhì)譜（TOF-SIMS）、X射線光電子能譜（XPS）、磁共振成像、中子深度剖析和（同步加速器）X射線計算機(jī)斷層掃描（CT），可用于表征發(fā)生電化學(xué)和降解反應(yīng)的固界面的物理、化學(xué)和機(jī)械轉(zhuǎn)化。

這些努力在某種程度上揭示了成分、結(jié)構(gòu)和機(jī)械變化如何在固固界面上演變。話雖如此，由于對深埋和動態(tài)演變的固固界面的理解不完整，這些因素相互作用的精確耦合機(jī)制仍然難以實現(xiàn)。

解決上述挑戰(zhàn)的一個潛在途徑是將非侵入性探測工具和理論建模相結(jié)合。然而，仍然缺乏精確的實驗表征和先進(jìn)的建模技術(shù)，能夠從根本上闡明ASSB中固-固界面的電-化學(xué)-力學(xué)耦合。

圖文導(dǎo)讀

崔光磊/董杉木等AEM：多種手段厘清全固態(tài)電池中的電-化學(xué)-機(jī)械的耦合

青島能源所崔光磊研究員/董杉木研究員和德國亥姆霍茲中心的Chao Yang在Advanced Energy Materials上發(fā)表文章，Clarifying the Electro-Chemo-Mechanical Coupling in Li₁₀SnP₂S₁₂ based All-Solid-State Batteries，利用多種表征技術(shù)來厘清了在含有硫化物L(fēng)i₁₀SnP₂S₁₂電解質(zhì)的全固態(tài)電池中的電-化學(xué)-機(jī)械耦合。

在此，作者將（同步加速器）X射線斷層掃描（SX-CT）、電化學(xué)阻抗光譜（EIS）、飛行時間二次離子質(zhì)譜（TOF-SIMS）和有限元分析（FEA）建模聯(lián)合用于解耦基于Li₁₀SnP₂S₁₂的ASSB中的電-化學(xué)-機(jī)械耦合。作者利用定制的電池模具實現(xiàn)了對電池進(jìn)行無損、原位的SX-CT掃描，結(jié)果直觀地揭示了（電）化學(xué)生成的SEI、Li₁₀SnP₂S₁₂電解質(zhì)的機(jī)械變形以及鋰陽極的蠕變行為。

EIS測試表明，電化學(xué)循環(huán)和靜置過程中內(nèi)部阻抗是逐漸增加的，提供了與之前一致的結(jié)果。TOF-SIMS實現(xiàn)了對（電）化學(xué)生成的界面中進(jìn)行元素分布測試，得到了元素分布的深度圖。EIS和TOF-SIMS結(jié)果將界面/電極特性與整體電池性能聯(lián)系起來。

FEA詳細(xì)說明了伴隨界面機(jī)械變形的應(yīng)變/應(yīng)力，這是由電極|電解質(zhì)界面的巨大體積變化引起的。此外，F(xiàn)EA還模擬了電解質(zhì)的形貌變化對電勢場和離子通量分布的影響。

這些結(jié)果表明：

1）（電）化學(xué)反應(yīng)引起的界面體積變化可以觸發(fā)固體電極和電解質(zhì)的機(jī)械變形；

2）整個電化學(xué)過程可以加速界面化學(xué)反應(yīng)；

3）重新配置的界面反過來影響固態(tài)電解質(zhì)內(nèi)部的電勢分布和電荷傳輸。

這些迄今為止尚未報告的基本發(fā)現(xiàn)預(yù)計將極大地加深我們對固固界面上復(fù)雜的電-化學(xué)-機(jī)械耦合的理解，并提供啟發(fā)性的見解，設(shè)計更強(qiáng)大和可靠的界面，以加速ASSB的進(jìn)一步發(fā)展。

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