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隋艷偉/鄭俊超Nano Energy：可循環(huán)1200次的高熵氧化物鋰離子電池負(fù)極

高熵氧化物（HEOs）由于其穩(wěn)定的晶體結(jié)構(gòu)和高理論容量，是一種有前景的新型鋰離子電池（LIBs）負(fù)極材料。然而，對(duì)其固有晶體結(jié)構(gòu)和儲(chǔ)鋰機(jī)制的了解還比較有限，這阻礙了它們的進(jìn)一步發(fā)展和應(yīng)用。

中國(guó)礦業(yè)大學(xué)隋艷偉、中南大學(xué)鄭俊超等通過(guò)氧化高熵FeCoNiCrMn合金粉末成功制備了(FeCoNiCrMn)₃O₄ HEO，并將其作為一種新型的鋰離子電池負(fù)極材料。

圖1 (FeCoNiCrMn)₃O₄ HEO的制備過(guò)程示意圖

此前的研究顯示，(FeCoNiCrMn)₃O₄具有較差的循環(huán)穩(wěn)定性，這可能是由 (FeCoNiCrMn)₃O₄的游離納米顆粒引起的，納米粒子通常具有較大的比表面積和較高的表面活性，會(huì)導(dǎo)致許多副反應(yīng)。

因此，這項(xiàng)工作以尺寸為50 μm的FeCoNiCrMn高熵合金粉末為原料，制備了由微米顆粒組成的(FeCoNiCrMn)₃O₄ HEO，結(jié)果，與球磨制備的(FeCoNiCrMn)₃O₄相比，其循環(huán)穩(wěn)定性顯著提高。所制備的(FeCoNiCrMn)₃O₄ HEO在2.0 A g^-1下循環(huán)1200次后具有596.5 mAh g^-1的高可逆容量和86.2%的良好容量保持率。

圖2 (FeCoNiCrMn)₃O₄ HEO的電化學(xué)性能

作者進(jìn)一步利用EIS、CV、DFT和原位XRD進(jìn)行了機(jī)理研究，以了解HEO的結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系，EIS結(jié)果表明，所得(FeCoNiCrMn)₃O₄ HEO的電子和離子傳輸動(dòng)力學(xué)隨著循環(huán)而增加；DFT計(jì)算進(jìn)一步表明，(FeCoNiCrMn)₃O₄ HEO具有獨(dú)特的晶體結(jié)構(gòu)和窄帶隙，這有利于電子傳輸；原位XRD證實(shí)，（FeCoNiCrMn）3O4 HEO在首次儲(chǔ)鋰循環(huán)中逐漸轉(zhuǎn)變?yōu)榈陀赬RD檢測(cè)閾值的細(xì)晶。

研究結(jié)果表明，高熵使(FeCoNiCrMn)₃O₄ HEO具有穩(wěn)定的結(jié)構(gòu)和窄帶隙，而三維尖晶石結(jié)構(gòu)為離子輸運(yùn)提供了通道。這為制備結(jié)構(gòu)穩(wěn)定、性能優(yōu)良的HEOs指明了方向，為L(zhǎng)IBs負(fù)極材料的制備提供了一種很有前景的候選材料。

圖3 動(dòng)力學(xué)及原位XRD研究

High-Entropy Oxides as Advanced Anode Materials for Long-Life Lithium-Ion Batteries. Nano Energy 2022. DOI: 10.1016/j.nanoen.2022.106962

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