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蔣建/李長明EEM：三合一功能化導(dǎo)電陶瓷實現(xiàn)安全實用的鋰硫電池正極！

在鋰硫電池的正極中使用多孔碳主體可以分散硫活性物質(zhì)并抵消其較差的導(dǎo)電性。然而，這樣的主體反過來會將多余的電解液溶劑吸收到硫未填充的區(qū)域，導(dǎo)致電解液過度消耗、比能量下降，甚至對電池設(shè)備造成安全隱患。

西南大學(xué)蔣建、李長明等提出通過替換使用功能化的In摻雜SnO₂(ITO)陶瓷與 S@polypyrrole(S@PPy)耦合來最小化總碳含量，以實現(xiàn)更實用/安全的Li-S電池正極。

圖1 ITO納米陶瓷三合一功能示意圖

ITO納米粒子在改善S正極行為方面具有獨(dú)特的“三合一”功能：

首先，它們具有顯著的導(dǎo)電性(~10⁴ S cm^-1)，這是因為它們具有特殊的能帶結(jié)構(gòu)（將In原子摻雜到氧化錫晶格中會在ITO中形成豐富的空穴），能夠取代傳統(tǒng)的碳框架并用作導(dǎo)電劑，這使得正極中的總碳含量降至極低的質(zhì)量比（~3%），從而提高電極振實密度，避免電解液過度使用。

其次，ITO極性材料（富含正空穴）可以通過強(qiáng)靜電吸附或形成Sn-S鍵來捕獲帶負(fù)電的多硫化鋰(LiPS)分子。此外，它們具有小于10 nm的典型尺寸和大比表面積，因此，會暴露大量的吸附位點(diǎn)，以促進(jìn)固態(tài)Li₂S₂/Li₂S的沉積/成核，并抑制LiPS穿梭。ITO的超細(xì)特性也有利于將S活性物質(zhì)和聚合物粘結(jié)劑分散在漿料中，從而在Al集流體上形成均勻/粘結(jié)薄膜。

第三，部分摻雜的In原子可以與LiPS相互作用形成亞穩(wěn)態(tài)中間體，催化加速S基活性物質(zhì)的液固相轉(zhuǎn)化，從而緩解LiPS穿梭。此外，ITO陶瓷（在1630°C以上熔化）具有固有的熱穩(wěn)定性和不可燃性，它們的使用可大大降低復(fù)雜工作條件下的正極燃燒風(fēng)險。此外，封裝離散S納米球的彈性和離子導(dǎo)電PPy層可以很好地緩沖S體積膨脹引起的應(yīng)力，促進(jìn)Li⁺深度滲透，從而加速氧化還原轉(zhuǎn)化并防止LiPS擴(kuò)散和損失。

圖2 電解液潤濕性、阻燃性能以及S@PPy-ITO正極的應(yīng)用優(yōu)勢示意圖

受益于上述優(yōu)勢，S@PPy-ITO正極具有高振實密度（1.54 g cm^-3）、較少的電解液用量（4 uL mg^-1）、良好的阻燃安全性和出色的鋰存儲行為。在無LiNO₃的貧電解液中運(yùn)行時，這種多功能正極表現(xiàn)出快速的氧化還原反應(yīng)動力學(xué)和顯著的電池性能，在0.1 C和高面積質(zhì)量負(fù)載下顯示出940.6 mAh g^-1的大容量、良好的速率性能和優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性（容量衰減率：每循環(huán)約0.09%）。

這項工作不僅為構(gòu)建穩(wěn)定、安全的鋰硫電池正極提供了一條簡單可行的途徑，而且朝著下一代高能器件邁出了一步。

圖3 電化學(xué)性能

Minimizing Carbon Content with Three-in-one Functionalized Nano Conductive Ceramics: Toward More Practical and Safer S Cathodes of Li-S Cells. Energy & Environmental Materials 2022. DOI: 10.1002/eem2.12354

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