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悉尼大學(xué)/日本東大EES：H2O2選擇性超90%! 多相分子Co-N-C催化劑實現(xiàn)高效電化學(xué)合成H2O2

通過電化學(xué)雙電子轉(zhuǎn)移氧還原反應(yīng)(2e^?ORR)合成H₂O₂是有望取傳統(tǒng)的蒽醌法的一種綠色且低能耗的H₂O₂生產(chǎn)方法。碳基鈷(Co-N-C)催化劑中的氮配位單原子鈷已被認(rèn)為是電化學(xué)合成H₂O₂的候選催化劑，它們的性能很大程度上取決于Co活性中心的局部原子結(jié)構(gòu)，這意味著明確的催化劑結(jié)構(gòu)工程是實現(xiàn)高性能H₂O₂合成的關(guān)鍵。

近日，澳大利亞悉尼大學(xué)魏力、陳元和日本東北大學(xué)李昊等將理論設(shè)計與實驗合成相結(jié)合，利用能給予電子的乙基(Et)或電子吸收溴(Br)和氟(F)取代鈷四苯基卟啉的所有八個β-H原子(CoPorX，其中X=H，Et，Br和F)，并使用CNT作為載體構(gòu)建相應(yīng)的催化劑(CoPorX/CNT)。

研究人員首先通過理論計算預(yù)測了β-取代基與Co中心的性質(zhì)和ORR活性之間的關(guān)系。理論計算結(jié)果表明，β-取代基可以有效地控制碳納米管基底上Co活性中心的電子性質(zhì)和催化活性；其中一個吸電子的氟取代基已被預(yù)測為最佳，并且研究人員還發(fā)現(xiàn)β-取代基也可以通過影響卟啉構(gòu)象的變化來影響催化劑的穩(wěn)定性。

在酸性和堿性條件下，最佳的CoPorF/CNT催化劑在較寬的電位范圍內(nèi)具有90%以上的H₂O₂選擇性，在200 mV的過電位下對H₂O₂合成反應(yīng)的周轉(zhuǎn)頻率分別為3.51 s^-1和85.1 s^-1。在雙電極電解槽中，CoPorF/CNT的H₂O₂的生產(chǎn)速率可達10.76 mol_H2O2 g_cat^-1 h^-1，并且可以產(chǎn)生超過30000 ppm的無電解質(zhì)的H₂O₂溶液，這是水處理和化學(xué)生產(chǎn)的理想溶液。總的來說，該項工作展示的催化劑合成策略有助于人們理解單原子活性中心的催化性能與其局部環(huán)境之間的基本關(guān)系，這也為設(shè)計和合成結(jié)構(gòu)良好的H₂O₂電化學(xué)合成電催化劑提供了一種有效的策略。

Heterogeneous Molecular Co–N–C Catalysts for Efficient Electrochemical H₂O₂ Synthesis. Energy & Environmental Science, 2022. DOI: 10.1039/d2ee02734h

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