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林鋒/劉宜晉Nano Lett.: 揭秘NMC正極成分異質(zhì)性對全局結(jié)構(gòu)和電化學(xué)特性的影響

Li 層狀正極的等結(jié)構(gòu)性質(zhì)允許容納多種過渡金屬 (TM)。然而，對于局部TM 化學(xué)計量如何影響電池顆粒的充電行為從而影響電池性能，目前仍知之甚少。

在此，美國弗吉尼亞理工大學(xué)林鋒教授及SLAC國家加速器實驗室劉宜晉研究員等人使用成分異質(zhì)的NMC622材料作為研究對象來研究成分異質(zhì)性如何影響全局結(jié)構(gòu)和電化學(xué)特性，結(jié)果表明，單個顆粒的成分異質(zhì)性似乎不會影響電池性能。

基于透射X射線顯微鏡（TXM）的空間分辨表征揭示了單個電池顆粒內(nèi)局部域中化學(xué)成分和電荷補償機制之間的相互作用，單個NMC顆粒中的局部Mn和Ni 濃度分別與電化學(xué)誘導(dǎo)的Ni氧化呈正相關(guān)和負(fù)相關(guān)，而Co濃度對Ni氧化沒有明顯影響。

圖1. 異質(zhì)NMC在電化學(xué)充放電時的全局電荷補償機制

此外，半電池和全電池結(jié)果表明，異質(zhì)NMC的電池性能與那些均質(zhì)NMC相當(dāng)，即單相層狀氧化物的電池性能似乎與不同元素在單個顆粒中的是否均勻分布沒有直接關(guān)系。然而，應(yīng)該注意的是，LiTMO₂（O3型）的等結(jié)構(gòu)性質(zhì)是在不損害整體平均純層狀結(jié)構(gòu)的情況下獲得成分異質(zhì)材料的先決條件。

在其他堿金屬離子層狀正極材料中，例如鈉層狀正極材料，局部成分的不均勻性可能會導(dǎo)致二次相，這歸因于鈉層狀氧化物具有更多可能的晶體結(jié)構(gòu)。局部組成異質(zhì)性可能源于前體合成步驟，也可能源于不同元素的擴(kuò)散導(dǎo)致的熱煅燒步驟。因此，可以控制這些步驟之一來設(shè)計成分異質(zhì)性，從而實現(xiàn)單粒子水平的電荷分布調(diào)控。

圖2. 含異質(zhì)NMC正極材料的鋰金屬電池的電化學(xué)性能

Resolving Charge Distribution for Compositionally Heterogeneous Battery Cathode Materials, Nano Letters 2022. DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c04464

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