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?電子科大/川大ACS Catalysis： Ru團(tuán)簇和單原子載體的界面效應(yīng)提高催化劑的析氫反應(yīng)活性

電化學(xué)水分解制氫技術(shù)能夠有效緩解全球能源危機(jī)和環(huán)境問(wèn)題，已成為未來(lái)清潔能源技術(shù)的關(guān)鍵組成。高效、低成本的析氫反應(yīng)催化劑是可再生電能驅(qū)動(dòng)水電解制氫快速發(fā)展的關(guān)鍵。鉑(Pt)基材料是最先進(jìn)的電化學(xué)水分解催化劑，而其稀缺性和昂貴的價(jià)格限制了其大規(guī)模應(yīng)用。釕(Ru)基材料具有與鉑相似的物理和化學(xué)性質(zhì)以及高度可調(diào)的電子結(jié)構(gòu)，因此它作為Pt基材料潛在的替代材料得到了廣泛的研究。

然而，釕的高內(nèi)聚能會(huì)導(dǎo)致催化過(guò)程中催化劑的不可逆團(tuán)聚和結(jié)構(gòu)崩潰，Ru位上過(guò)強(qiáng)的H吸附強(qiáng)度也導(dǎo)致HER性能下降。目前一些研究表明，可以通過(guò)與基底的界面相互作用而得到有效調(diào)節(jié)金屬活性位點(diǎn)的電子結(jié)構(gòu)。因此，調(diào)控金屬-基質(zhì)界面的結(jié)合部分將從根本上解決Ru和其他過(guò)渡金屬基催化劑HER活性低的問(wèn)題。

近日，電子科技大學(xué)晉兆宇、四川大學(xué)肖丹和李盼盼等提出了一種鐵誘導(dǎo)功能化策略，以空位和氧配位單原子鐵位點(diǎn)(Fe-O₄)修飾的碳納米管(CNT-V-Fe)作為載體負(fù)載Ru簇合物(CNT-V-Fe-Ru)，其HER活性得到了大幅度提高。在酸性條件下，CNT-V-Fe-Ru在10 mA cm_geo^-2電流密度下的過(guò)電位為64 mV；CNT-V-Fe-Ru還具有優(yōu)異的穩(wěn)定性，其在10 mA cm_geo^-2電流密度下連續(xù)反應(yīng)20小時(shí)后結(jié)構(gòu)和組分沒(méi)有發(fā)生明顯變化。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果和理論計(jì)算進(jìn)一步證明了富空位和鐵單原子中心的協(xié)同效應(yīng)使得CNT-V-Fe-Ru在Ru團(tuán)簇和CNT-V-Fe載體界面之間獲得了最佳的結(jié)合能；并且其對(duì)Ru活性中心的H吸附強(qiáng)度進(jìn)行了最大限度的優(yōu)化，使CNT-V-Fe-Ru顯示出較高的HER活性和持久的穩(wěn)定性?？偟膩?lái)說(shuō)，該項(xiàng)工作不僅有助于在原子水平上更深入地了解金屬-基底界面的相互作用機(jī)制，而且揭示了金屬單原子位點(diǎn)改性富缺陷載體在設(shè)計(jì)高效催化材料方面的潛在應(yīng)用前景。

Understanding the Atomic and Defective Interface Effect on Ruthenium Clusters for the Hydrogen Evolution Reaction. ACS Catalysis, 2022. DOI: 10.1021/acscatal.2c04586

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