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武理麥立強(qiáng)/王選鵬AFM：調(diào)節(jié)Mn價(jià)態(tài)抑制錳基層狀氧化物中Jahn-Teller效應(yīng)

錳基層狀氧化物因其高理論容量而成為鉀離子電池(PIBs)中最具吸引力的正極之一。然而，Mn³⁺的Jahn-Teller效應(yīng)會(huì)造成有害的無(wú)序結(jié)構(gòu)和不可逆的相變，從而導(dǎo)致循環(huán)穩(wěn)定性較差。

武漢理工大學(xué)麥立強(qiáng)、王選鵬等證明了通過(guò)調(diào)節(jié)Mn平均價(jià)態(tài)來(lái)抑制Mn基層狀氧化物中Jahn-Teller效應(yīng)的有效策略。

圖1 Mn價(jià)態(tài)調(diào)節(jié)的Jahn-Teller效應(yīng)和K_0.5Mn_0.9?xCo_xF_{e0 .1}O₂的表征

為驗(yàn)證這一策略，作者首先合成了一系列具有不同Mn含量的含鉀層狀氧化物（K_0.5Mn_0.9?xCo_xF_{e0 .1}O₂，x = 0.1、0.2、0.3 和 0.4）。由于電荷補(bǔ)償，Mn平均價(jià)態(tài)隨著Mn含量的減少而從3.625+增加到4+。

隨著Mn平均價(jià)態(tài)的增加，高壓區(qū)的兩對(duì)氧化還原峰逐漸減弱后消失，層狀氧化物材料的循環(huán)穩(wěn)定性得到提高。這些結(jié)果主要?dú)w因于Mn平均價(jià)態(tài)的增加有效抑制了局部結(jié)構(gòu)中Jahn-Teller效應(yīng)。

圖2 不同電極的表征

此外，在這項(xiàng)工作中，Mn³⁺/⁴⁺價(jià)態(tài)也通過(guò)Mg²⁺和Ti⁴⁺部分取代Mn來(lái)調(diào)節(jié)。電化學(xué)惰性的Mg²⁺和Ti⁴⁺通常用作層狀氧化物的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定劑，從而提高循環(huán)壽命。然而，二價(jià)Mg和四價(jià)Ti對(duì) Mn³⁺/⁴⁺價(jià)態(tài)的調(diào)節(jié)作用相反。獲得的具有高M(jìn)n價(jià)態(tài)的K_0.5Mn_0.6Co_0.2Fe_0.1Mg_0.1O₂表現(xiàn)出比具有低Mn價(jià)態(tài)的 K_0.5Mn_0.7Co_0.2Fe_0.1O₂和K_0.5Mn_0.6Co_0.2Fe_0.1Ti_0.1O₂更好的循環(huán)穩(wěn)定性。

因此，使用具有最高M(jìn)n價(jià)數(shù)(4+)的 K_0.5Mn_0.6Co_0.2Fe_0.1Mg_0.1O₂作為鉀離子電池正極時(shí)表現(xiàn)出優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性，在0.1 A g^-1下循環(huán)150 次后的容量保持率為91%，并且即使在1 A g^-1下循環(huán)500次后仍保持初始容量的74%。作者相信這一策略為開發(fā)用于鉀離子電池的先進(jìn)正極材料提供了新的指導(dǎo)方針。

圖3 不同電極的電化學(xué)性能

Suppressing the Jahn–Teller Effect in Mn-Based Layered Oxide Cathode toward Long-Life Potassium-Ion Batteries. Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202108244

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