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復(fù)旦彭慧勝/王兵杰Angew: 光電效應(yīng)+等離激元協(xié)同提高Li-CO2電池性能

Li-CO₂電池由于可以同時(shí)固定CO₂和存儲(chǔ)能量而被認(rèn)為是下一代有前景的儲(chǔ)能系統(tǒng)。然而，CO₂還原/析出反應(yīng)的緩慢動(dòng)力學(xué)嚴(yán)重阻礙了其實(shí)際應(yīng)用。

在此，復(fù)旦大學(xué)彭慧勝教授、王兵杰副研究員等人通過(guò)將等離激元金屬納米粒子（如金、銀）與半導(dǎo)體光催化材料相結(jié)合，設(shè)計(jì)了一種協(xié)同雙場(chǎng)輔助正極以解決半導(dǎo)體光催化劑的固有局限性。在入射光下，等離激元金屬納米粒子中自由電子的集體振蕩可以構(gòu)建一個(gè)局部增強(qiáng)的電場(chǎng)，該電場(chǎng)對(duì)光電子和空穴施加相反的力以抑制不利的電荷載流子復(fù)合。

作為演示，作者將銀（Ag）納米粒子電沉積在負(fù)極氧化的二氧化鈦（TiO₂）納米管陣列（TNAs@AgNPs）上，作為雙場(chǎng)輔助正極以促進(jìn)CO₂還原/析出反應(yīng)。響應(yīng)于施加的光場(chǎng)，在TiO₂處產(chǎn)生了大量的光生電子-空穴對(duì)，Ag納米顆粒周?chē)木植吭鰪?qiáng)電場(chǎng)促進(jìn)了光生載流子的分離/轉(zhuǎn)移，從而在CO₂還原/析出反應(yīng)中更好地利用載流子。

圖1. 雙場(chǎng)輔助Li-CO₂電池的電化學(xué)性能

此外，增強(qiáng)電場(chǎng)作用下放電產(chǎn)物的中介形態(tài)也有助于放電產(chǎn)物的分解。電化學(xué)測(cè)試結(jié)果顯示，雙場(chǎng)輔助Li-CO₂電池具有超低充電電壓（0.10 mA cm^-2時(shí)為2.86 V）、100次循環(huán)后具有出色的循環(huán)穩(wěn)定性（往返效率為86.9%）、高倍率性能（可在2.0 mA cm^-2下工作）以及31.11 mAh cm^-2的令人印象深刻的面積容量。

作者通過(guò)結(jié)合SEM表征、拉曼光譜、差分電化學(xué)質(zhì)譜（DEMS）及DFT計(jì)算，闡明了光場(chǎng)和增強(qiáng)電場(chǎng)對(duì)電池反應(yīng)的雙場(chǎng)協(xié)同機(jī)制。因此，這種協(xié)同雙場(chǎng)輔助技術(shù)可以通過(guò)提高光能利用率來(lái)加速緩慢的正極反應(yīng)，這也為實(shí)現(xiàn)Li-CO₂電池甚至其他金屬-空氣電池的預(yù)期性能提供了一種通用且有效的解決方案。

圖2. TNAs和TNAs@AgNPs正極產(chǎn)物生成和分解的機(jī)理研究

Boosting Cycling Stability and Rate Capability of Li-CO₂ Battery via Synergistic Photoelectric Effect and Plasmonic Interaction, Angewandte Chemie International Edition 2022. DOI: 10.1002/anie.202201718

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