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?中南AEM：通過氫鍵增強(qiáng)效應(yīng)削弱水活性，實(shí)現(xiàn)快速超穩(wěn)定的鋅金屬負(fù)極

水分子的高活性會(huì)引發(fā)臭名昭著的副反應(yīng)，嚴(yán)重?fù)p害鋅金屬負(fù)極的穩(wěn)定性。

圖1 基于Grotthuss機(jī)制的質(zhì)子在電解液中通過氫鍵轉(zhuǎn)移的示意圖

中南大學(xué)唐晶晶、楊娟等受水溶液中質(zhì)子轉(zhuǎn)移機(jī)制的啟發(fā)，首次將具有共致效應(yīng)的外消旋體（ET）引入水系鋅離子電池（ZIBs）的典型水系電解液中。作為一種促滲透劑，環(huán)形ET分子具有高極性和多個(gè)活性位點(diǎn)，能與H₂O分子形成更強(qiáng)的氫鍵，從而增強(qiáng)水的結(jié)構(gòu)。ET添加劑帶來的氫鍵增強(qiáng)效應(yīng)增加了氫鍵斷裂和重構(gòu)的能量勢(shì)壘，從而阻礙了質(zhì)子在H₂O分子間的跳躍傳輸。

結(jié)合光譜測(cè)量、密度泛函理論（DFT）計(jì)算和分子動(dòng)力學(xué)（MD）模擬，氫鍵增強(qiáng)效應(yīng)和質(zhì)子傳輸受阻得到了充分證明。此外，值得注意的是，與其他有機(jī)添加劑不同，ET添加劑對(duì)電化學(xué)體系的影響主要集中在阻礙質(zhì)子傳遞的氫鍵增強(qiáng)作用上，而不是電極界面和Zn²⁺的溶劑化結(jié)構(gòu)上，因此可以在保持快速反應(yīng)動(dòng)力學(xué)的同時(shí)有效抑制析氫反應(yīng)及其誘導(dǎo)的副反應(yīng)。此外，副反應(yīng)被抑制后，表面異質(zhì)性降低，這有利于Zn²⁺的分散成核，使沉積順利進(jìn)行，不會(huì)出現(xiàn)枝晶沉積。

圖2 半電池性能

因此，使用含ET電解液的Zn//Zn對(duì)稱電池在1 mA cm^-2/1 mAh cm^-2條件下可實(shí)現(xiàn)5700小時(shí)的超長(zhǎng)循環(huán)壽命，在5 mA cm^-2/5 mAh cm^-2條件下可實(shí)現(xiàn)2000小時(shí)的超長(zhǎng)循環(huán)壽命，且電壓滯后較小，在不影響反應(yīng)動(dòng)力學(xué)的情況下，循環(huán)壽命分別延長(zhǎng)了27倍和24倍。即使在10 mA cm^-2/10 mAh cm^-2的苛刻條件下，它仍能穩(wěn)定循環(huán)670小時(shí)。此外，在鋅/銅不對(duì)稱電池的穩(wěn)定長(zhǎng)循環(huán)過程中，CE高達(dá) 99.6%。

重要的是，優(yōu)化后的電解液還使Zn//MnO₂和Zn//NV全電池實(shí)現(xiàn)了長(zhǎng)期穩(wěn)定壽命，這證明了實(shí)際應(yīng)用的潛力。這項(xiàng)研究揭示了氫鍵調(diào)控對(duì)電解液的潛在影響機(jī)制，在保持高電化學(xué)活性的同時(shí)顯著提高了鋅負(fù)極的穩(wěn)定性，為高性能鋅離子電池的設(shè)計(jì)提供了創(chuàng)新見解。

圖3 全電池性能

Attenuating Water Activity Through Impeded Proton Transfer Resulting from Hydrogen Bond Enhancement Effect for Fast and Ultra-Stable Zn Metal Anode. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202302828

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