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目前，人們已經(jīng)在綠色和紅色波長(zhǎng)中都實(shí)現(xiàn)了外部量子效率超過(guò)20%的鈣鈦礦發(fā)光二極管(PeLEDs)；然而，藍(lán)光PeLEDs的性能卻落后了。

超小CsPbBr₃量子點(diǎn)是實(shí)現(xiàn)高效穩(wěn)定的藍(lán)色PeLEDs的有前途的候選者，盡管合成單分散的超小CsPbBr₃量子點(diǎn)極具挑戰(zhàn)性，并且在鑄造成固體薄膜時(shí)難以保持其固相特性。

在此，來(lái)自加拿大多倫多大學(xué)的Edward H. Sargent &南開(kāi)大學(xué)的陳軍院士&袁明鑒等研究者報(bào)道了在襯底上直接合成適當(dāng)耦合、單分散、超小鈣鈦礦量子點(diǎn)薄膜。相關(guān)論文以題為“Synthesis-on-substrate of quantum dot solids”于2022年12月21日發(fā)表在Nature上。

藍(lán)色鈣鈦礦發(fā)射體，可以通過(guò)鹵化物取代合成Cl-Br混合鈣鈦礦；不幸的是，這些器件在電場(chǎng)作用下容易發(fā)生鹵化物偏析，導(dǎo)致譜移。鈣鈦礦量子點(diǎn)(QDs)具有尺寸依賴的光電特性，可以調(diào)諧藍(lán)色發(fā)射：CsPbBr₃量子點(diǎn)尺寸為3-5 nm，因?yàn)镃sPbBr₃的激子玻爾直徑為7 nm。然而，通過(guò)傳統(tǒng)的膠體合成已經(jīng)證明很難實(shí)現(xiàn)單分散的5納米以下的量子點(diǎn)。在組裝成半導(dǎo)體固體的過(guò)程中，表面配體很容易在配體交換中丟失，導(dǎo)致不同程度的量子點(diǎn)融合和進(jìn)一步增加的多分散性。因此，超小的CsPbBr₃量子點(diǎn)尚未產(chǎn)生高效的藍(lán)色PeLEDs。

研究者認(rèn)為兩個(gè)關(guān)鍵步驟——膜形成過(guò)程中的配體交換和耦合——在處理超限定點(diǎn)時(shí)尤其具有挑戰(zhàn)性，因?yàn)樗鼈儠?huì)導(dǎo)致紅移和發(fā)射線寬的增加。因此，研究者追求一種避免這種材料加工方法的工藝，而是尋求將合成和膠片制作整合到一個(gè)步驟中。然而，在一系列襯底上原位合成單分散和適當(dāng)耦合的鈣鈦礦QD固體是非常具有挑戰(zhàn)性的：配體的結(jié)構(gòu)影響組裝的鈣鈦礦的維度，產(chǎn)生各種三維網(wǎng)絡(luò)，二維(2D)量子阱和一維鏈。這促使研究者需要深入研究，配體結(jié)構(gòu)如何調(diào)節(jié)鈣鈦礦QD薄膜的基板合成(SoS)。

研究者首先注意到，配體必須是緊密的和共軛的，以確保點(diǎn)間耦合。必須防止分層鈣鈦礦沉淀，以提供純立方晶格晶體。此外，強(qiáng)配體表面結(jié)合親和力是約束立方顆粒生長(zhǎng)所必需的，這是實(shí)現(xiàn)駐留在量子限制制度內(nèi)的納米顆粒域尺寸的先決條件。

作為起點(diǎn)，研究者從傳統(tǒng)的PEA⁺(苯乙基銨)配體開(kāi)始，這是一種緊湊的共軛配體。將PbBr₂和CsBr與PEA⁺配體在二甲基亞砜(DMSO)中混合制備前驅(qū)體溶液。所得到的鈣鈦礦薄膜通過(guò)單步旋轉(zhuǎn)涂層(圖1a)制備，然后通過(guò)抗溶劑滴入來(lái)啟動(dòng)結(jié)晶。正如預(yù)期的那樣，層狀鈣鈦礦在掠入射廣角X射線散射(GIWAXS)模式和瞬態(tài)吸收光譜中都被觀察到(圖1b)。

圖1 鈣鈦礦QD半導(dǎo)體固體

在此，研究者報(bào)道了在襯底上的直接合成適當(dāng)耦合、單分散且超小鈣鈦礦量子點(diǎn)薄膜。研究者發(fā)展了配體結(jié)構(gòu)，能夠在基于薄膜的合成過(guò)程中控制量子點(diǎn)的大小、單分散性和耦合性。配體上的頭基(具有較高靜電勢(shì)的一側(cè))提供了空間位阻，抑制了層狀鈣鈦礦的形成。尾部(靜電勢(shì)較低的一側(cè))使用鹵化物取代進(jìn)行修飾，以增加表面結(jié)合親和力，將所得到的晶粒約束到量子限制制度內(nèi)的尺寸。該方法實(shí)現(xiàn)了高單分散性(最大半寬= 23 nm，發(fā)射中心為478 nm)和強(qiáng)耦合。最終，研究者報(bào)告了在480 nm和465 nm時(shí)，藍(lán)色PeLEDs的外部量子效率分別為18%和10%，據(jù)目前所知，其在所有報(bào)道的鈣鈦礦藍(lán)色LEDs中，分別為現(xiàn)存效率最高的1.5和2倍。

圖2 QD薄膜SoS的形成

圖3 QD薄膜SoS的光學(xué)和電學(xué)性質(zhì)

圖4 PeLED性能和運(yùn)行穩(wěn)定性

作者簡(jiǎn)介

陳軍，無(wú)機(jī)化學(xué)家、中國(guó)科學(xué)院院士、南開(kāi)大學(xué)教授。1989 年和 1992 年畢業(yè)于南開(kāi)大學(xué)化學(xué)系，先后獲學(xué)士、碩士學(xué)位，并于 1992 年留校工作。1996 年至 1999 年在澳大利亞伍倫貢大學(xué)材料系學(xué)習(xí)，獲博士學(xué)位。1999 年至 2002 年在日本大阪工業(yè)技術(shù)研究所任新能源產(chǎn)業(yè)技術(shù)（NEDO）研究員。自 2002 年任南開(kāi)大學(xué)教授、博士生導(dǎo)師。2017 年當(dāng)選中國(guó)科學(xué)院院士，2020年當(dāng)選為發(fā)展中國(guó)家科學(xué)院院士。2017 年至 2019 年任南開(kāi)大學(xué)化學(xué)學(xué)院院長(zhǎng)?，F(xiàn)任南開(kāi)大學(xué)副校長(zhǎng)、先進(jìn)能源材料化學(xué)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室主任、中國(guó)化學(xué)會(huì)電化學(xué)委員會(huì)主任。

主要從事無(wú)機(jī)固體化學(xué)與新型儲(chǔ)能材料的研究。在無(wú)機(jī)固體功能材料的合成化學(xué)，固體電極制備以及新型電池電極材料開(kāi)發(fā)研究方面做出了重要?jiǎng)?chuàng)新性貢獻(xiàn)。提出了“室溫 – 氧化還原 – 轉(zhuǎn)晶”新合成方法，室溫合成出穩(wěn)定的導(dǎo)電納米尖晶石，替代了貴金屬鉑電極，應(yīng)用于可充電金屬鋰、鋅空氣電池。提出電極微納化可改善多電子電極反應(yīng)活性和結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性的設(shè)想，經(jīng)大量實(shí)驗(yàn)制備了氫、鋰、鈉、鎂、鋅電池的微納多級(jí)結(jié)構(gòu)電極，提高了電池的安全性，為降低電池電極材料成本及解決電池燃燒爆炸提供了新思路。設(shè)計(jì)開(kāi)發(fā)了高能固態(tài)鋰/鈉二氧化碳電池，為緩解溫室效應(yīng)提供新途徑。通過(guò)電解液結(jié)構(gòu)調(diào)控實(shí)現(xiàn)了超寬溫度范圍的可充鋅離子電池。近年聚焦于新型有機(jī)電極材料、高能量密度層狀氧化物正極材料的研究。發(fā)表 SCI 收錄論文 530 余篇，入選2016-2021年度科睿唯安高被引科學(xué)家；獲發(fā)明專利授權(quán)40項(xiàng)，多項(xiàng)實(shí)現(xiàn)轉(zhuǎn)化并取得一定經(jīng)濟(jì)效益；編寫(xiě)21世紀(jì)化學(xué)叢書(shū)《能源化學(xué)》、《化學(xué)電源：原理、技術(shù)與應(yīng)用》等著作16 部（章）。培養(yǎng)博士后、博士與碩士研究生130人（博后13人，博士59人，碩士58人）。以第一完成人獲國(guó)家自然科學(xué)二等獎(jiǎng)（2011年）、天津市自然科學(xué)一等獎(jiǎng)（2006 年、2016年）和高等學(xué)?？茖W(xué)研究?jī)?yōu)秀成果獎(jiǎng)（科學(xué)技術(shù)）自然科學(xué)一等獎(jiǎng)（2020年）等科技獎(jiǎng)勵(lì)。

2002年入選教育部跨世紀(jì)優(yōu)秀人才，2003年獲國(guó)家杰青資助，2004年任國(guó)家863計(jì)劃先進(jìn)能源技術(shù)領(lǐng)域?qū)＜遥?005年入選教育部領(lǐng)軍人才，2007年獲中國(guó)電化學(xué)青年獎(jiǎng)，2009年擔(dān)任教育部創(chuàng)新團(tuán)隊(duì)負(fù)責(zé)人和教育部科技委委員兼化學(xué)化工學(xué)部副主任、獲通用汽車中國(guó)高校汽車領(lǐng)域創(chuàng)新人才一等獎(jiǎng)，2011年和2017年兩次擔(dān)任國(guó)家納米重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目負(fù)責(zé)人，2012年獲中國(guó)僑屆貢獻(xiàn)獎(jiǎng)，2013年獲中國(guó)電化學(xué)貢獻(xiàn)獎(jiǎng)、寶鋼優(yōu)秀教師特等獎(jiǎng)提名獎(jiǎng)，2014年當(dāng)選英國(guó)皇家化學(xué)會(huì)會(huì)士，2016 年入選天津市首批杰出人才，2018 年獲全國(guó)五一勞動(dòng)獎(jiǎng)?wù)?、中?guó)僑屆杰出人物提名獎(jiǎng)，2019年獲慶祝中華人民共和國(guó)成立70周年紀(jì)念章，2020年獲全國(guó)創(chuàng)新?tīng)?zhēng)先獎(jiǎng)狀，2021年擔(dān)任國(guó)家基金委創(chuàng)新研究群體項(xiàng)目負(fù)責(zé)人。目前擔(dān)任 eScience 主編，Inorganic Chemistry Frontiers、Science China Materials、Energy Chemistry、《高等學(xué)?；瘜W(xué)學(xué)報(bào)》、《應(yīng)用化學(xué)》副主編及Advanced Functional Materials、Chemical Science等12個(gè)期刊編委。

袁明鑒，博士，特聘研究員，應(yīng)用化學(xué)與工程研究所，畢業(yè)于中國(guó)科學(xué)院化學(xué)研究所。國(guó)家杰青，國(guó)家“四青”人才，天津市級(jí)青年學(xué)術(shù)帶頭人。研究領(lǐng)域：有機(jī)-無(wú)機(jī)雜化半導(dǎo)體光電轉(zhuǎn)換材料及器件。

文獻(xiàn)信息

Jiang, Y., Sun, C., Xu, J.?et al.?Synthesis-on-substrate of quantum dot solids.?Nature?612, 679–684 (2022). https://doi.org/10.1038/s41586-022-05486-3

原文鏈接：

https://www.nature.com/articles/s41586-022-05486-3

https://chem.nankai.edu.cn/2019/0524/c24064a358264/page.htm

https://chem.nankai.edu.cn/2019/0906/c24391a375954/page.htm

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