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鋰金屬、酯類電解液和高壓正極材料的耦合有望實現(xiàn)具有高能量密度的可充電池。

河南大學(xué)趙勇等首次證明了“陽離子尺寸效應(yīng)”可促進(jìn)NO₃-在酯類電解液中的溶解，并構(gòu)建含有Li₃N的SEI層。

河大趙勇ACS Energy Lett.：陽離子尺寸效應(yīng)促進(jìn)NO3-在酯類電解液中的溶解

采用其他正電荷離域密度低的陽離子取代Li⁺是提高NO₃-在溶劑中溶解度的重要策略之一。具有正電荷離域狀態(tài)的較大陽離子意味著將具有較低的受主數(shù)（AN），并且陽離子與NO₃-之間的結(jié)合能將降低。

因此，通過調(diào)節(jié)季銨陽離子(R₄N⁺)的大小，可以調(diào)節(jié)R₄N⁺中正電荷的定位狀態(tài)以及R₄N⁺與NO₃-之間的結(jié)合能，從而實現(xiàn) NO₃-陰離子在酯類溶劑中的高溶解度（>1.8 M）。此外，關(guān)鍵點之一是R₄N⁺必須在寬電壓窗口內(nèi)保持穩(wěn)定，并且對負(fù)極和正極都沒有負(fù)面影響。

圖1 對稱電池性能

實驗顯示，通過使用硝酸四乙銨 ((C₂H₅)₄N⁺ NO₃-, TEAN)作為酯類電解液的添加劑，在鋰電極上形成了含有高離子電導(dǎo)率Li₃N的穩(wěn)定SEI 層，從而抑制了鋰枝晶生長和隨后的副反應(yīng)。因此，Li/Cu電池可以運(yùn)行480次循環(huán)（超過1000小時），平均CE高于98.6%，幾乎是無TEAN電池的8倍。

此外，即使在鋰源有限（50 μm，~10.3 mAh cm^-2）、高負(fù)載（>14 mg cm^-2）和貧電解液（2.5 μL mg^-1）條件下，TEAN也可延長Li/LiFePO₄和Li/NCM811 電池3-4倍壽命。

圖2 全電池性能

Cationic Size Effect Promoting Dissolution of Nitrate Anion in Ester Electrolyte for Lithium–Metal Batteries. ACS Energy Letters 2022. DOI: 10.1021/acsenergylett.1c02495

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