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鋰金屬因其高比容量(3860 mA·h g^-1)和低氧化還原電位(?3.04 V vs SHE)而被認(rèn)為是下一代鋰基電池的極有前途的負(fù)極材料。然而，鋰陽極的實(shí)際應(yīng)用受到鋰枝晶生長(zhǎng)的限制，導(dǎo)致鋰金屬電池（LMBs）的安全問題和快速容量衰減。

在抑制鋰枝晶形成的努力中，SEI的改性或重建可能是最重要的，因?yàn)?/span>SEI是從化學(xué)活性的鋰金屬和電解質(zhì)之間的反應(yīng)中自發(fā)產(chǎn)生的，負(fù)責(zé)Li⁺運(yùn)輸和快速鋰生長(zhǎng)的機(jī)械調(diào)節(jié)。

功能性氟化電解質(zhì)成分旨在進(jìn)行界面工程，以調(diào)節(jié)SEI的納米結(jié)構(gòu)和化學(xué)成分。這些策略產(chǎn)生的已開發(fā)的SEI都已證明涉及特定成分LiF，LiF具有高界面能、高化學(xué)穩(wěn)定性和低Li⁺擴(kuò)散能壘。一般來說，LiF被認(rèn)為是含F電解質(zhì)成分的分解產(chǎn)物，有助于提高LMB的周期壽命。因此，精確控制電解質(zhì)分解，特別是C-F解離化學(xué)，構(gòu)建富含LiF的SEI是一種邏輯上可行但仍然具有挑戰(zhàn)性的方法。

浙工大陶新永/NTU樓雄文Science：構(gòu)筑LiF界面，實(shí)現(xiàn)鋰金屬電池突破

第一單位：浙江工業(yè)大學(xué)，第二單位：南洋理工大學(xué)。

通訊作者：陶新永，樓雄文

浙江工業(yè)大學(xué)陶新永教授和南洋理工大學(xué)樓雄文教授合作在Science上發(fā)文，Self-assembled monolayers direct a LiF-rich interphase towardlong-life lithium metal batteries，通過自組裝單分子膜實(shí)現(xiàn)富含LiF的SEI，獲得了長(zhǎng)壽命鋰金屬電池。

為了調(diào)節(jié)電解液的降解過程，需要尋求一種策略來實(shí)現(xiàn)對(duì)電解液氧化還原狀態(tài)的控制，重點(diǎn)關(guān)注與電子損益相關(guān)的陽極界面的電子性質(zhì)。作為參考，極性基團(tuán)(如羧基)可以通過改變電子轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)來促進(jìn)氟化鍵的裂解。因此，當(dāng)這些無序和分散的官能團(tuán)變得有序和緊密排列時(shí)，氟化組分的降解動(dòng)力學(xué)如何轉(zhuǎn)變是值得關(guān)注的。

自組裝單分子膜(SAMs)被廣泛研究以構(gòu)建具有高度定向分子和有序端基的表面，從而提供了一個(gè)方便、靈活和通用的平臺(tái)，通過它來定制金屬、金屬氧化物和半導(dǎo)體的界面特性。作為一種特定的特征，長(zhǎng)程有序自組裝分子可以調(diào)節(jié)甚至決定表面偶極子相對(duì)于分子電子結(jié)構(gòu)和端基取向的分布

因此，SAM誘導(dǎo)的偶極矩可能會(huì)影響電子轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)，改變電解質(zhì)的電化學(xué)氧化還原動(dòng)力學(xué)，從而調(diào)控SEI的納米結(jié)構(gòu)。因此，自組裝膜可能通過決定表面電子性質(zhì)的末端基團(tuán)的順序來控制電解質(zhì)中含氟成分的分解。

圖1. LMBs中的自組裝膜示意圖及Al₂O₃自組裝膜的表征

本研究中，作者在氧化鋁(Al₂O₃)包覆的聚丙烯隔膜[Al₂O₃-OOC(CH₂)₂X]上制備了高密度和遠(yuǎn)程有序極性羧基的自組裝單分子膜，并利用各種末端官能團(tuán)(X = NH₂,COOH)提供強(qiáng)偶極矩，引導(dǎo)Li金屬的光滑沉積。通過模擬預(yù)測(cè)，有序的極性基團(tuán)，特別是羧基，提供多余的電子來加速LiTFSI的C-F鍵的分解。富含LiF的SEI有利于穩(wěn)定Li/電解質(zhì)界面，從而大幅抑制Li枝晶的形成，并延長(zhǎng)Li陽極的壽命。

該機(jī)制得到了冷凍TEM和XPS的支持，其中許多LiF納米晶在SEI中被識(shí)別。通過生成富含LiF的SEI，半電池和全電池都表現(xiàn)出極好的循環(huán)穩(wěn)定性。

這種基于表面化學(xué)的SAMs技術(shù)為電池中無法控制的電解質(zhì)降解和SEI形成提供了解決方案。通過調(diào)整SAM的分子結(jié)構(gòu)來構(gòu)建更好的能量裝置，這種靈活的策略可能會(huì)擴(kuò)展到其他電極系統(tǒng)。?

圖2. Li-Cu半電池的電化學(xué)性能及LiTFSI降解機(jī)理的模擬

圖3. 界面穩(wěn)定性及SEI化學(xué)成分分析

圖4. 冷凍電鏡研究Li沉積和SEI納米結(jié)構(gòu)

圖5. 對(duì)稱半電池和全電池的電化學(xué)性能

通訊作者

陶新永，浙江工業(yè)大學(xué)材料學(xué)院副院長(zhǎng)，教授，博導(dǎo)，獲國(guó)家自然科學(xué)基金優(yōu)秀青年基金項(xiàng)目資助（2017年），主要研究方向包括碳基功能材料制備及儲(chǔ)能性能，先進(jìn)二次電池及新能源材料等。

共發(fā)表SCI收錄論文130余篇，以第一或通訊作者在Nat. Commun.、Sci. Adv.、ACS Nano、Nano Lett.、Adv. Mater.、Adv. Funct. Mater.、Adv. Energy Mater.等IF>10學(xué)術(shù)期刊上發(fā)表30余篇論文，SCI引用近1萬次，入選ESI高被引論文12 篇，H因子51，獲授權(quán)發(fā)明專利36項(xiàng)，合作編寫英文章節(jié)2章。

樓雄文，新加坡南洋理工大學(xué)化學(xué)與生物醫(yī)學(xué)工程學(xué)院教授。2014-2021連續(xù)八年入選科睿唯安（2014-2016年為湯姆森路透）全球高被引科學(xué)家。主要研究方向是設(shè)計(jì)合成納米結(jié)構(gòu)材料用于能源與環(huán)境相關(guān)的領(lǐng)域。

樓雄文教授專注于新能源材料與器件研究并取得了卓越的研究成果，于2017年獲得英國(guó)皇家化學(xué)會(huì)旗下期刊Energy & Environmental Science所頒發(fā)的Readers’ Choice Lectureship Award，2017年入選英國(guó)皇家化學(xué)會(huì)會(huì)士Fellow of Royal Society of Chemistry (FRSC)、2013年獲得世界文化理事會(huì)特別榮譽(yù)獎(jiǎng)World Cultural Council (WCC) special recognition award、同年獲得十五屆亞洲化學(xué)大會(huì)—亞洲新星、2012年獲得新加坡國(guó)家科學(xué)院—青年科學(xué)家獎(jiǎng)等。2015年入選新加坡國(guó)家基金研究會(huì)評(píng)審員Singapore National Research Foundation (NRF) Investigatorship。

樓雄文教授現(xiàn)為Science Advances副主編、Journal of Materials Chemistry A副主編、Small Methods編委。樓雄文教授在包括如Science、Nature Energy、Science Advances、Angewandte Chemie–International Edition、Advanced Materials、Journal of the American Chemical Society、Nature Communications、Chem、Joule、Energy & Environmental Science、Advanced Energy Materials等國(guó)際頂級(jí)期刊發(fā)表論文360余篇，累計(jì)引用次數(shù)超過105000余次，H指數(shù)高達(dá)191。

原文鏈接

Liu etal., Self-assembled monolayers direct a LiF-rich interphase toward long-lifelithium metal batteries. Science375, 739–745 (2022)

https://www.science.org/doi/10.1126/science.abn1818

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