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鎂電池具有高體積能量密度和無(wú)枝晶沉積的鎂，在儲(chǔ)能設(shè)備中引起了廣泛關(guān)注。然而，由于Mg負(fù)極和電解液之間的相關(guān)界面問(wèn)題以及Mg²⁺離子的緩慢固態(tài)擴(kuò)散動(dòng)力學(xué)，其進(jìn)一步發(fā)展仍然停滯不前。

澳大利亞阿德萊德大學(xué)喬世璋等首次提出了一種原位轉(zhuǎn)化化學(xué)方法，即利用由Li⁺驅(qū)動(dòng)的硒化鉍(Bi₂Se₃)構(gòu)建納米結(jié)構(gòu)的Bi負(fù)極。

圖1 Bi₂Se₃的表征和兩級(jí)工作機(jī)制示意圖

首先通過(guò)簡(jiǎn)便的溶劑熱途徑合成了具有六邊形R3? m空間群晶體結(jié)構(gòu)的Bi₂Se₃ 納米片，并將其用作構(gòu)建Bi負(fù)極（BS-Bi）的前驅(qū)體。然后通過(guò)原位電化學(xué)反應(yīng)從Bi₂Se₃獲得納米結(jié)構(gòu)的Bi負(fù)極。

與Mg²⁺/Li⁺混合電解液相結(jié)合，納米結(jié)構(gòu)Bi負(fù)極的電化學(xué)活性和合金/脫合金效率完全由鋰鹽驅(qū)動(dòng)。原位形成的具有納米尺寸Bi活性晶體的Bi負(fù)極具有Mg²⁺擴(kuò)散長(zhǎng)度短和離子擴(kuò)散率極高的優(yōu)勢(shì)，這大大提高了Mg-Bi合金/脫合金反應(yīng)的效率和可充鎂電池(RMBs)在高電流密度下循環(huán)穩(wěn)定性。

圖2 BS-Bi電極的電化學(xué)性能

實(shí)驗(yàn)顯示，所得的Bi負(fù)極表現(xiàn)出優(yōu)異的倍率性能（1 A g^-1時(shí)為335 mAh g^-1）和超過(guò) 600 次循環(huán)的長(zhǎng)循環(huán)穩(wěn)定性，這超過(guò)了可充鎂電池中最先進(jìn)的Bi基負(fù)極。

此外，作者通過(guò)同步輻射XAS和原位同步輻射X射線衍射以及一系列光譜分析，驗(yàn)證了Li⁺驅(qū)動(dòng)的轉(zhuǎn)化反應(yīng)以及可逆的鎂合金/脫合金過(guò)程。Li⁺驅(qū)動(dòng)的電池化學(xué)可以擴(kuò)展到其他多價(jià)離子電池系統(tǒng)，并通過(guò)原位電化學(xué)反應(yīng)促進(jìn)新材料的探索。

圖3 BS-Bi電極的同步輻射XRD研究

Synchrotron X-ray Spectroscopic Investigations of In-Situ Formed Alloy Anodes for Magnesium Batteries. Advanced Materials 2021. DOI: 10.1002/adma.202108688

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喬世璋AM：鎂電池原位成形合金負(fù)極的同步輻射X射線光譜研究

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