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研究背景

與雙電層電容材料相比，贗電容材料具有較高的比容量和高倍率特征，備受人們的關(guān)注。其中，二氧化錳（MnO₂）是一種典型的贗電容材料，被廣泛用于贗電容超級(jí)電容器的電極材料。然而，其固有的低電導(dǎo)率和較差的耐腐蝕性往往導(dǎo)致循環(huán)性能較差，無(wú)法取得令人滿意的贗電容性能。為了克服這些缺點(diǎn)，當(dāng)前大多數(shù)研究工作主要致力于構(gòu)建MnO2和導(dǎo)電材料的復(fù)合材料，有望改善電化學(xué)性能和結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。

盡管通過(guò)精細(xì)的缺陷工程可以實(shí)現(xiàn)電極材料良好的電化學(xué)性能，但這些策略伴隨著不可控性和相對(duì)較高的能耗，這阻礙了贗電容材料的大規(guī)模應(yīng)用。

施加外部電場(chǎng)能夠觸發(fā)材料的可控且均勻的生長(zhǎng)，并賦予這些功能材料可調(diào)的微結(jié)構(gòu)，晶格缺陷和活性位點(diǎn)。然而，迄今為止，人們對(duì)不同施加電場(chǎng)下的電化學(xué)活化機(jī)制尚不清楚。因此，迫切需要系統(tǒng)地探索其在不同施加電場(chǎng)下的激活機(jī)制。

重慶大學(xué)向斌AFM：外部加電！輕松活化增強(qiáng)MnO2的贗電容性能

圖1. 不同電場(chǎng)下電化學(xué)活化的MnO₂樣品的制備示意圖

成果介紹

為了應(yīng)對(duì)上述挑戰(zhàn)，重慶大學(xué)向斌教授課題組通過(guò)施加外部正/負(fù)電場(chǎng)制備了一系列電化學(xué)活化的MnO₂樣品（圖1），并通過(guò)拉曼、XPS、ICP-OES等表征手段揭示了正壓和負(fù)壓下兩種不同的電化學(xué)活化機(jī)理。所獲得的MnO₂樣品表現(xiàn)出出色的電化學(xué)性能、循環(huán)穩(wěn)定性和耐電化學(xué)腐蝕性能。該策略不僅為探索高比容量且耐腐蝕的電極材料開辟了一種有前途的方法，還為高級(jí)功能材料中的缺陷的超快設(shè)計(jì)/構(gòu)造鋪平了道路。研究成果以“A Universal Voltage Design for Triggering Manganese Dioxide Defects Construction to Significantly Boost the Pseudocapacitance”為題，發(fā)表在材料領(lǐng)域著名期刊《Advanced Functional Materials》上。

文章亮點(diǎn)

亮點(diǎn)一

拉曼光譜表明，在施加正電壓和負(fù)電壓的情況下，活化機(jī)理是完全不同的：在活化過(guò)程中， MnO₂在正電壓下主要產(chǎn)生氧空位，而電解質(zhì)陽(yáng)離子在負(fù)電壓下嵌入中間層。所產(chǎn)生的氧空位和嵌入的離子不僅充當(dāng)活性位點(diǎn)或參與電荷傳輸過(guò)程，而且增強(qiáng)了載流子的傳輸能力。

圖2. 在正壓和負(fù)壓電場(chǎng)下樣品的拉曼光譜及其面間距變化示意圖

亮點(diǎn)二

DFT理論計(jì)算表明，電化學(xué)活化改變了Mn和O的電子結(jié)構(gòu)，還進(jìn)一步提高M(jìn)nO₂的贗電容。相比之下，在正電壓和負(fù)電壓下電化學(xué)活化后的MnO₂樣品的比電容分別是純MnO₂的2.9倍和2.8倍。

圖3. 施加正壓電場(chǎng)下MnO₂樣品的電化學(xué)性能

圖4. 施加負(fù)壓電場(chǎng)下MnO₂樣品的電化學(xué)性能

亮點(diǎn)三

此外，活化的MnO₂樣品還具有出色的循環(huán)穩(wěn)定性和耐電化學(xué)腐蝕性能，循環(huán)5000次后仍然可以維持其原有的穩(wěn)定的3D網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)。

圖5. 電化學(xué)活化后的MnO₂樣品的循環(huán)穩(wěn)定性和耐電化學(xué)腐蝕性能表

參考文獻(xiàn)

Yan, L., Zhu, C., Hao, J., Liang, X., Bai, Y., Hu, Q., Tan, B., Liu, B., Zou, X., Xiang, B., A Universal Voltage Design for Triggering Manganese Dioxide Defects Construction to Significantly Boost the Pseudocapacitance. Adv. Funct. Mater. 2021, 2102693. https://doi.org/10.1002/adfm.202102693

作者簡(jiǎn)介

向斌，重慶大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院教授，博士生導(dǎo)師。2004年獲中國(guó)科學(xué)院理學(xué)博士學(xué)位，師從侯保榮院士；2009-2010年在英國(guó)Bristol大學(xué)作訪問(wèn)學(xué)者。現(xiàn)擔(dān)任《RSC Advances》、《Journal of Alloys and Compounds》、《Corrosion Science》、《北京科技大學(xué)學(xué)報(bào)》等雜志審稿人，以及重慶市表面工程學(xué)會(huì)副理事長(zhǎng)、參與重慶法院環(huán)境資源審判專家等學(xué)術(shù)兼職。

作為項(xiàng)目負(fù)責(zé)人，主持研究863高技術(shù)項(xiàng)目1項(xiàng)，省部級(jí)項(xiàng)目5項(xiàng)；企業(yè)委托項(xiàng)目數(shù)十項(xiàng)。作為主研人，參與國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目2項(xiàng)，省部級(jí)項(xiàng)目5項(xiàng)，近10年累計(jì)合同經(jīng)費(fèi)1000余萬(wàn)元。發(fā)表學(xué)術(shù)論文50余篇，其中SCI/EI收錄近30篇，申請(qǐng)發(fā)明專利9項(xiàng)，獲授權(quán)9項(xiàng)。

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