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山大/上硅所AFM：雙功能改性隔膜增強(qiáng)鋰硫電池動(dòng)力學(xué)

鋰硫電池(LSBs)具有高比容量(1675 mAh g^-1)和能量密度(2600 Wh kg^-1)，被認(rèn)為是最有前途的下一代可充電池系統(tǒng)。然而，在其商業(yè)化之前仍有幾個(gè)關(guān)鍵問題需要解決，例如，多硫化鋰（LiPSs）在有機(jī)電解液中溶解會(huì)引起穿梭效應(yīng)、Li₂S₂/Li₂S的絕緣特性導(dǎo)致電荷轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)緩慢、大體積膨脹效應(yīng)（80%）會(huì)加速電極材料的粉碎導(dǎo)致容量快速下降等。其中固定LiPSs并加速反應(yīng)動(dòng)力學(xué)是LSBs商業(yè)化的關(guān)鍵。

山東大學(xué)熊勝林、中科院上海硅酸鹽研究所Jie Liu等首次通過一步結(jié)構(gòu)定向的方法制備了均勻錨定在N摻雜碳納米片上的超細(xì)NbN納米晶體（NbN@NC），以對(duì)普通聚丙烯(PP)隔膜進(jìn)行功能化(NbN@NC/PP)。

圖1 NbN@NC納米片的合成及其作為功能性隔膜材料的應(yīng)用

NbN@NC是通過熱解氮化方法設(shè)計(jì)并制備的。NbN@NC納米片在用作隔膜改性劑時(shí)具有以下突出優(yōu)點(diǎn)：

首先，NbN和LiPSs之間的大結(jié)合能可以抑制LiPSs的溶解并減輕穿梭效應(yīng)；

其次，NbN可催化加速LiPSs的轉(zhuǎn)化和Li₂S在表面的成核；

第三，NC納米片為NbN納米顆粒提供了更多的吸附位點(diǎn)，這可以防止納米顆粒的團(tuán)聚，并使更多的活性位點(diǎn)暴露在化學(xué)吸附LiPSs中；

最后，隔膜上僅4 μm的薄改性層對(duì)放電/充電過程中鋰離子遷移的影響可以忽略不計(jì)。

圖2 鋰硫電池電化學(xué)性能

受益于上述優(yōu)勢(shì)，采用NbN@NC/PP隔膜的鋰硫電池表現(xiàn)出優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性（在1.0 C下循環(huán)400次后為847.9 mAh g^-1，容量衰減率為0.044%/圈）和倍率性能（10C時(shí)為604.5 mAh g^-1）。

此外，引入NbN@NC改性層后，還可以保證鋰金屬在負(fù)極上均勻沉積。這項(xiàng)工作證實(shí)了NbN在鋰硫電池中的應(yīng)用潛力，并鼓勵(lì)開發(fā)潛在的氮化物以設(shè)計(jì)高性能的下一代電池。

圖3 電化學(xué)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)分析

Dual-Functional NbN Ultrafine Nanocrystals Enabling Kinetically Boosted Lithium–Sulfur Batteries. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202111586

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