同時(shí)實(shí)現(xiàn)正極和負(fù)極保護(hù)對于開發(fā)實(shí)用的鋰硫（Li-S）電池至關(guān)重要。目前，許多研究致力于解決與硫正極上的穿梭效應(yīng)或鋰負(fù)極上的枝晶生長相關(guān)的問題。然而，很少有雙邊保護(hù)的研究報(bào)道。

在此，鄭州大學(xué)徐晶副教授、金前爭副研究員及澳大利亞悉尼科技大學(xué)汪國秀教授、劉浩等人合理設(shè)計(jì)和合成了嵌入ZnSe-CoSe₂異質(zhì)結(jié)構(gòu)的蛋黃殼氮摻雜碳骨架（ZnSe-CoSe₂ @NC），作為硫正極和鋰負(fù)極保護(hù)的“二合一”主體。其中，分散良好的ZnSe-CoSe₂異質(zhì)結(jié)構(gòu)納米顆粒賦予支架良好的導(dǎo)電性和增強(qiáng)的表面氧化還原動(dòng)力學(xué)。

當(dāng)用作負(fù)極主體時(shí)，原位形成的Li₂Se相有助于Li⁺轉(zhuǎn)移，CoSe₂和ZnSe原位轉(zhuǎn)化為金屬Co、Zn并作為優(yōu)選的鋰成核位點(diǎn)，有效地調(diào)節(jié)了隨后的鋰均勻沉積。同時(shí)，作為正極主體，ZnSe-CoSe₂ @NC已證明具有對多硫化物的強(qiáng)化學(xué)吸附能力和催化多硫化物三相（固-液-固）轉(zhuǎn)化的優(yōu)點(diǎn)，可以抑制穿梭效應(yīng)并促進(jìn)多硫化物的高效轉(zhuǎn)化。這些機(jī)制已通過原位拉曼光譜、DFT計(jì)算和Li₂S沉淀實(shí)驗(yàn)得到驗(yàn)證。

圖1. ZnSe-CoSe₂ @NC主體優(yōu)勢表征及計(jì)算

此外，與單金屬硒化物相比，異質(zhì)結(jié)構(gòu)ZnSe-CoSe₂賦予正極主體優(yōu)異的電子導(dǎo)電性、強(qiáng)的多硫化物化學(xué)吸附和高效的多硫化物氧化還原催化活性。結(jié)合這些優(yōu)勢，基于該主體的Li-S全電池在2 C下表現(xiàn)出出色的倍率性能（773.8 mAh g^-1）和超過1000次循環(huán)的超長循環(huán)壽命，每個(gè)循環(huán)的容量衰減僅為0.047%。

即使在高硫負(fù)載量（6.08 mg cm^-2）和貧電解液（4.1 μL mg^-1）的情況下，Li-S全電池在0.2 C下循環(huán)100次后仍能實(shí)現(xiàn)4.16 mA h cm^-2的高面積容量。這項(xiàng)工作不僅為鋰硫全電池的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)提供了新的途徑，而且提高了活性電極材料的利用率。

圖2. Li-S全電池的電化學(xué)性能

Heterostructure ZnSe-CoSe₂ Embedded with Yolk-shell Conductive Dodecahedral as Two-in-one Hosts for Cathode and Anode Protection of Lithium–Sulfur Full Batteries, Energy Storage Materials 2022. DOI: 10.1016/j.ensm.2022.02.010