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?崔光磊/董杉木JACS：將Li-SOCl2電池轉(zhuǎn)化為高功率可充電系統(tǒng)

Li-SOCl₂電池具有超高的能量密度和優(yōu)越的安全特性，在工作溫度范圍寬。然而，由于在放電過程中SOCl₂的還原動力學緩慢以及在充電過程中絕緣放電產(chǎn)物的氧化，Li-SOCl₂電池系統(tǒng)的可逆性較差。

為實現(xiàn)高功率可充電Li-SOCl₂電池，中國科學院青島生物能源與過程研究所崔光磊研究員和董杉木研究員等人報道了將分子催化劑I₂引入電解質(zhì)中，以調(diào)整充電和放電反應途徑。組裝后的可充電電池表現(xiàn)出優(yōu)異的功率密度，在放電過程中保持100 mA cm^-2的超高電流密度，并在2 mA cm^-2下提供1 mAh cm^-2可逆容量和200次循環(huán)性能，在5 mA cm–2-下提供6 mAh cm^-2可逆容量和50次循環(huán)性能。

通過從頭算分子動力學（AIMD）計算，作者驗證了復合中間體的形成，并分析了300 K時SOCl₂-I₂/碳界面處的結(jié)構(gòu)變化。選擇了接口的起始（t=0 ps）、中間（t=4、16和28 ps）和最終（t=40 ps），以在監(jiān)測鍵長隨時間的變化。在碳正極，共價S-Cl鍵和I-I鍵分別隨著時間的增加而減弱和延長；在40 ps時，這些鍵距接近2.224和3.003 ?，與原始狀態(tài)相比增加了10%，導致鍵裂的亞穩(wěn)態(tài)。

同時，I···Cl距離從6.780（4 ps時）減小到3.221 ?（28 ps時），接近成鍵長度，增強了非成鍵靜電相互作用。因此，該配合物可以認為是碳表面的準ICl物質(zhì)，并表現(xiàn)出ICl的還原行為。CV顯示的起始還原電位為3.70 V，放電過程中還原平臺約為3.35 V，對于用Li⁺將ICl電化學還原為I^–和LiCl是合理的。

Transforming a Primary Li-SOCl₂ Battery into a High-Power Rechargeable System via Molecular Catalysis. J. Am. Chem. Soc., 2023, DOI: 10.1021/jacs.3c07927.

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/15/71276044b2/

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