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柴油不完全燃燒產(chǎn)生的顆粒物造成的空氣污染已成為一個嚴(yán)重的環(huán)境污染問題，可通過催化燃燒來解決?；诖耍?strong>沈陽師范大學(xué)趙震教授和于學(xué)華教授（共同通訊作者）等人報道了利用水熱法合成了一系列具有不同微觀結(jié)構(gòu)的K改性MnO_δ催化劑。

結(jié)果表明，所制備的催化劑對煙灰燃燒具有良好的催化性能，并且可以在低于400 °C的溫度下完全氧化煙灰。K_2-xMn₈O₁₆（K-OMS-2）具有優(yōu)異的NO氧化能力和Mn⁴⁺離子的豐度（Mn⁴⁺/Mn³⁺=1.24），具有良好的氧化還原能力，并且表現(xiàn)出比K₂Mn₄O₈（K-OL-1）更好的煙灰燃燒性能。K-OMS-2的T₁₀、T₅₀和T₉₀溫度分別為269、314和346 °C。K-OMS-2催化劑在五次催化循環(huán)后也表現(xiàn)出優(yōu)異的穩(wěn)定性，T₁₀、T₅₀和T₉₀值分別保持在270±2、316±2和348±3 °C的范圍內(nèi)。

通過DFT計算，作者研究了催化劑表面對O₂、NO和NO₂的吸附，從分子水平上更廣泛地了解OMS-2的活性位點。K-OMS-2的(100)面，其相對較低的表面能量使其成為主要的反應(yīng)表面，被用作計算OMS-2(100)和氧缺陷d-OMS-2(100)表面的化學(xué)計量學(xué)基礎(chǔ)。OMS-2(100)表面含有5配位Mn陽離子（Mn_5c）、2和3配位氧陰離子（O_2c和O_3c）。O_2c氧空位形成能為1.42 eV, O_3c氧空位形成能為2.30 eV，有利于O_2c空位的生成。

對于OMS-2(100)，氧可以吸附在Mn位點上，吸附能為-0.84 eV，鍵長從1.24變?yōu)?.33 ?。d-OMS-2(100)對Mn位點和氧空位的吸附能分別為-0.66和-0.86 eV。O₂的鍵長由1.24變?yōu)?.30 ?，表明氧空位比Mn_5c位點更有效地促進O₂的吸附和激活。在OMS-2(100)和d-OMS-2(100)表面，NO吸附在Mn位點上，吸附能分別為-0.74和-0.82 eV，弱于共吸附氧。OMS-2(100)和d-OMS-2(100)表面的NO₂解吸是吸熱的，勢壘分別為1.24和0.65 eV，因此NO₂的解吸是速率限制步驟。

K_xMn_yO_δ-t₁₁₀催化劑上的兩種活性位點在煤煙氧化過程中起著至關(guān)重要的催化作用，即氧空位和Mn空位，氧空位的存在增強了氧的吸附，促進了NO₂的形成和釋放，從而提高了催化活性。

K-modified MnO_δ catalysts with tunnel structure and layered structure: Facile preparation and catalytic performance for soot combustion. Nano Res., 2022, DOI: 10.1007/s12274-022-5242-1.

https://doi.org/10.1007/s12274-022-5242-1.

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沈師大Nano Res.：K-改性MnOδ催化劑：易制備、助煙塵燃燒

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