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單原子催化劑（SACs）為電化學(xué)轉(zhuǎn)化CO₂提供了一種很有前景的途徑，但優(yōu)化雙原子催化劑的電化學(xué)性能仍是一個(gè)挑戰(zhàn)。

基于此，大連理工大學(xué)侯軍剛教授（通訊作者）等人報(bào)道了一種氮化碳負(fù)載的由軸向氧原子（O-In-N₆-Ni部分）橋接的原子銦-鎳雙位點(diǎn)催化劑（InNi DS/NC）。

InNi DS/NC在-0.5至-0.8 V范圍內(nèi)表現(xiàn)出優(yōu)異的CO選擇性，法拉第效率高于90%。在流動(dòng)電池中，在-1.0 V時(shí)，CO局部電流密度可達(dá)317.2 mA cm^-2。

通過(guò)DFT計(jì)算，作者研究了結(jié)構(gòu)與電催化性能的相關(guān)性。首先計(jì)算了氮化碳中氧原子橋接的InNi、InIn和NiNi雙原子的形成能（E_f）和相圖，在In和Ni的化學(xué)勢(shì)適當(dāng)范圍內(nèi)，有利于形成氮化碳中氧原子橋接的InNi雙原子。

其次，根據(jù)EXAFS分析計(jì)算了三種催化劑模型中活性位點(diǎn)的電荷密度差。InNi DS/NC中In和Ni位點(diǎn)的電荷密度差與相應(yīng)的SACs相比發(fā)生了變化，表明O-In-N₆-Ni部分中In和Ni原子之間存在電子相互作用。Gibbs自由能圖表明，在單個(gè)In和Ni位點(diǎn)上從CO₂到*COOH的轉(zhuǎn)變是速率決定步驟。

對(duì)比SA/NC中的單體位點(diǎn)，InNi DS/NC中的Ni和In位點(diǎn)形成*COOH的自由能變化顯著降低。其中，InNi DS/NC中Ni位點(diǎn)形成*COOH的自由能變化最小。需注意，InNi DS/NC中的In位點(diǎn)比In SA/NC中呈現(xiàn)出更正的ΔU_L1（-2.05 V）和ΔU_L2（-0.33 V），表明通過(guò)引入相鄰的Ni原子提高了In活性位點(diǎn)的CO選擇性。

對(duì)比含氧橋InNi DS/NC中Ni位點(diǎn)，無(wú)氧橋接InNi DS/NC中Ni位點(diǎn)生成*COOH的自由能更高，不利于生成CO。同時(shí)，其生成*OCHO和*H的自由能更低，不利于生成甲酸鹽和H₂，即CO選擇性降低。

DFT計(jì)算表明，在存在氧原子橋下，Ni與DS/NC支撐的相鄰In位點(diǎn)能協(xié)同促進(jìn)CO生成，具有更高的選擇性。

Oxygen-Bridged Indium-Nickel Atomic Pair as Dual-Metal Active Sites Enabling Synergistic Electrocatalytic CO₂ Reduction. Angew. Chem. Int. Ed., 2022, DOI: 10.1002/anie.202216326.

https://doi.org/10.1002/anie.202216326.

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侯軍剛教授Angew.：InNi DS/NC協(xié)同電催化CO2還原

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