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中科大?EES：低Pt負載量的Pt1.5Ni1-x/Ni-N-C用于中繼催化ORR

氮摻雜碳(M-N-C)上的金屬單原子已經(jīng)成為質(zhì)子交換膜燃料電池(PEMFC)有效的氧還原反應(ORR)催化劑，因為它們具有極大地減少鉑族金屬(PGM)催化劑的使用。然而，大多數(shù)已報道的M-N-C電催化劑難以催化多電子過程中產(chǎn)生的復雜中間體(特別是在酸性ORR中)。具體而言，對于4e^?ORR過程，分離的金屬位點通常面臨著難以吸附還原后的中間體的問題，導致難以進一步將其還原為H₂O。

基于此，中國科學技術大學吳宇恩和周煌等開發(fā)了一種氣體促進脫合金化工藝，直接構建了一個由單個Ni位包圍的緊密堆積的Pt-Ni NC(Pt_1.5Ni_1-x/Ni-N-C)，在這兩種類型的位點之間可以實現(xiàn)有效的電子轉(zhuǎn)移，以實現(xiàn)優(yōu)越的ORR性能。

所制備的Pt-Ni NC由于熱脫合金效應和NH₃腐蝕而具有穩(wěn)定的富Pt表面，其中大量的Ni原子從初始的Pt-Ni合金中遷移出來并被鄰近的氮缺陷位點捕獲。通過與未經(jīng)處理的樣品相比，Pt_1.5Ni_1-x/Ni-N-C催化劑在酸性介質(zhì)中具有更高的ORR性能，其質(zhì)量活性(MA)/比活性(SA)為4.1 A mg_Pt^-1/4.6 mA cm^-2，是商業(yè)Pt/C的15/7倍，超過了許多貴金屬催化劑。更重要的是，在實際燃料電池試驗中，Pt負載量只有Pt/C一半的Pt_1.5Ni_1-x/Ni-N-C催化劑表現(xiàn)出更高的活性和耐久性。

實驗結果和密度泛函理論(DFT)計算表明，Pt_1.5Ni_1-x/Ni-N-C催化劑上Ni-N-C位點和PtNi位點之間的多位點協(xié)同作用有效地激活了氧分子，有利于進一步的還原過程；緊密排列的雜化體能夠保證關鍵中間體OOH*從Ni位點連續(xù)遷移到鄰近的Pt上，促進中繼反應以提高催化性能。此外，Pt_1.5Ni_1-x/Ni-N-C催化劑在費米能級附近具有豐富的電子態(tài)，這意味著其具有更強的電荷轉(zhuǎn)移能力；Pt_1.5Ni_1-x/Ni-N-C還具有更低的d帶中心，這也意味著中間體在Pt_1.5Ni_1-x/Ni-N-C上的吸附更強，這也促進了ORR反應的進行。

綜上，在這項工作中研究人員將PtNi納米晶體和致密的分離Ni位點集成在N-C上，構建了一個緊密排列的雜化體，用于有效的中繼催化，這大大提高了膜電極組體(MEA)的活性和穩(wěn)定性，同時保持了低鉑負載，這為設計更多的具有優(yōu)異催化性能的低Pt電催化劑提供了策略。

A Closely Packed Pt_1.5Ni_1?x/Ni–N–C Hybrid for Relay Catalysis towards Oxygen Reduction. Energy & Environmental Science, 2022. DOI: 10.1039/d2ee02381d

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