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張一衛(wèi)/楊勇AEM: 用于先進柔性Li-CO2電池的MnOx-CeO2@聚吡咯正極

Li-CO₂電池為同步實現(xiàn)碳中和及開發(fā)先進的儲能裝置提供了可能，由精心設(shè)計的導(dǎo)電基底和活性材料組成的催化正極對于改進Li-CO₂電池至關(guān)重要。

在此，東南大學(xué)張一衛(wèi)教授、南京理工大學(xué)楊勇副教授等人通過簡單可行的工藝制備了空心Mn摻雜CeO₂納米球（MnOx-CeO₂），隨后在MnOx-CeO₂表面原位聚合吡咯并將其串在一起制備用于Li-CO₂電池的項鏈狀分層正極。聚吡咯（PPy）最初是作為Li-CO₂電池中的集流體和碳材料替代品開發(fā)的，這些導(dǎo)電聚合物納米纖維被組裝成獨立的柔性膜。

得益于原位聚合途徑導(dǎo)致的低界面電阻、PPy的高導(dǎo)電性和無粘結(jié)劑結(jié)構(gòu)，MnOx-CeO₂@PPy正極表現(xiàn)出提高的電子傳遞能力、降低的能耗和提高的輸出功率。在催化活性物質(zhì)方面，對CeO₂異種元素的良好耐受性、Mn的引入帶來的有利電子結(jié)構(gòu)的重排及中空納米球的獨特結(jié)構(gòu)共同促進了放電-充電反應(yīng)的順利進行。

圖1. 基于PPy納米纖維結(jié)合MnOx-CeO₂制備獨立式正極的示意圖

因此，基于MnOx-CeO₂@PPy正極的Li-CO₂電池顯示出具有競爭力的放電容量（100 mA g^-1時為13631 mAh g^-1）、循環(huán)性能（253次循環(huán)）及1.49 V的低過電位。通過PPy導(dǎo)電機理研究、活性表面MnOx-CeO₂（111）電子結(jié)構(gòu)研究、吉布斯自由能研究等DFT計算結(jié)合XRD、XPS、EIS和電導(dǎo)率等實驗測試，作者對電化學(xué)機理進行了詳細(xì)深入的探討。

此外，組裝了基于MnOx-CeO₂@PPy的柔性Li-CO₂電池，在不同彎曲角度下的進一步穩(wěn)定充電-再充電實驗證明了導(dǎo)電聚合物在柔性電子器件領(lǐng)域的擴展應(yīng)用。該研究不僅豐富了Li-CO₂電池的基底類型，而且為提升各種儲能器件的性能提供了新途徑。

圖2. 具有各種催化正極的Li-CO₂電池性能

Electronic State Modulation and Reaction Pathway Regulation on Necklace-Like MnOx-CeO₂@Polypyrrole Hierarchical Cathode for Advanced and Flexible Li–CO₂ Batteries, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202103667

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