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?港大EES：原位質(zhì)子化磷間隙摻雜多孔C3-xN4光催化劑實(shí)現(xiàn)高效產(chǎn)氫

光催化水分解是一種非常理想的零碳凈排放的綠色氫氣生產(chǎn)方法。許多研究都集中在開(kāi)發(fā)具有合適能帶結(jié)構(gòu)的半導(dǎo)電材料，這些材料可以加速載流子遷移并增強(qiáng)光吸收。通過(guò)空位輔助電子結(jié)構(gòu)調(diào)控、相變和單原子摻雜等方法，單組分光催化劑的工程最近被重新點(diǎn)燃。另一方面，雙組分光催化劑（如TiO₂/MoS₂, WO₃/BiVO₄和MoS₂/WS₂）通過(guò)快速的界面載體轉(zhuǎn)移來(lái)提高效率也受到了廣泛的考慮。不幸的是，與大多數(shù)Type-Ⅱ和Z型異質(zhì)結(jié)光催化系統(tǒng)一樣，當(dāng)兩個(gè)耦合的催化劑出現(xiàn)交錯(cuò)的帶邊時(shí)，動(dòng)態(tài)效率的提高是以氧化還原電勢(shì)的降低為代價(jià)的。開(kāi)發(fā)一種能動(dòng)態(tài)有效地將太陽(yáng)能轉(zhuǎn)化為氫氣且具有高氧化還原能力和穩(wěn)定性的催化劑是非常具有挑戰(zhàn)性的。

因此，香港大學(xué)郭正曉和Phillips David Lee（共同通訊）等人展示了孔隙率、空位和淺層電荷捕獲工程策略的協(xié)同策略，以通過(guò)熱化學(xué)處理和磷間隙摻雜來(lái)豐富催化位點(diǎn)并延長(zhǎng)活性電子的壽命。

可見(jiàn)光驅(qū)動(dòng)(λ>400 nm)，以TEOA（10 vol%）作為空穴犧牲劑，Pt（助催化劑，3 wt%）作為電子受體，測(cè)試了制備的催化劑的產(chǎn)氫特性。通過(guò)光還原法將Pt納米團(tuán)簇錨定在Pi-Ho@C_3-xN₄表面，與BCN (790 μmol h^-1 g^-1)、FCN (1014 μmol h^-1 g^-1)和UCN (2187 μmol h^-1 g^-1)相比，Ho@C_3-xN₄表現(xiàn)出最高的光催化產(chǎn)氫活性(2746 μmol h^-1 g^-1)，性能的提升是因?yàn)楸砻娣e的增加，催化位點(diǎn)密度和氧化還原能力的提高。通過(guò)對(duì)P摻雜水平的優(yōu)化，在Pi-Ho@C_3-xN₄光催化劑上，光催化產(chǎn)氫率達(dá)到了6323 μmol h^-1 g^-1的最大值，比BCN樣品高8倍。

然而，過(guò)量的P摻雜劑可能形成電子-空穴對(duì)的潛在復(fù)合中心，因此，當(dāng)磷前驅(qū)體增加到250 mg時(shí)，產(chǎn)氫速率降低到4249 μmol h^-1 g^-1。熱摻雜溫度的控制實(shí)驗(yàn)表明，最佳溫度為450 ℃。模擬日光（AM 1.5）和可見(jiàn)光照射下（λ >400 nm）的光催化產(chǎn)氫特性，H₂的產(chǎn)生速率從Pi-Ho@C_3-xN₄>Ho@C_3-xN₄>BCN依次降低。

本文設(shè)計(jì)并合成了一種高效的g-C_3-xN₄基光催化劑，該催化劑結(jié)合了介孔和磷間隙摻雜的強(qiáng)協(xié)同作用。此外，原位的質(zhì)子輔助磷間隙橋增強(qiáng)了g-C_3-xN₄孔中的淺層電荷捕獲。由此產(chǎn)生的Pi-Ho@C_3-xN₄光催化劑大大增強(qiáng)了可見(jiàn)光驅(qū)動(dòng)的產(chǎn)氫過(guò)程的光動(dòng)力學(xué)。富孔的g-C₃N₄直接提高了光催化氧化還原能力，暴露了更多的催化位點(diǎn)和碳空位。重要的是，磷的間隙摻雜提供了一個(gè)新的電荷轉(zhuǎn)移通道(-N-p=N-)，具有強(qiáng)大的驅(qū)動(dòng)力以保證電荷載流子和長(zhǎng)壽命活性中間體的高效空間分離。

理論模擬和原位瞬態(tài)吸收光譜清楚地顯示了氫端催化劑中淺層捕獲電荷的壽命加倍以及高效動(dòng)力學(xué)。這項(xiàng)工作為改善載流子動(dòng)力學(xué)和光催化性能提供了一種新機(jī)制，有利于電子參與光催化產(chǎn)氫的高遷移率。這項(xiàng)工作為改善載流子動(dòng)力學(xué)和光催化性能提供了一種新機(jī)制。

In-situ protonated-phosphorus interstitial doping induces long-lived shallow charge trapping in porous C_3-xN₄ photocatalyst for highly efficient H₂ generation, Energy & Environmental Science, 2022, DOI: 10.1039/d2ee02680e.

https://doi.org/10.1039/D2EE02680E.

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