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成果介紹

電化學可以提供一種有效和可持續(xù)的方法來處理被氯化有機化合物污染的環(huán)境水質(zhì)。然而，由于缺乏一種可以選擇性地將水溶液中的1,2-二氯乙烷(DCA)轉(zhuǎn)化為乙烯的催化劑，DCA的電化學轉(zhuǎn)化目前仍然面臨著巨大挑戰(zhàn)。

耶魯大學王海梁教授、Menachem Elimelech院士，加州理工學院William A. Goddard III院士等人報道了一種由酞菁鈷(CoPc)分子組裝在多壁碳納米管上的催化劑，可以以高電流和能量效率進行DCA的電催化轉(zhuǎn)化。結(jié)果顯示，該催化劑可以在寬的電極電位和反應(yīng)物濃度范圍內(nèi)、以高的生成速率形成乙烯產(chǎn)物，法拉第效率接近~100%。

動力學研究和DFT計算表明，速率決定步驟是第一次C-Cl鍵的斷裂，它不涉及質(zhì)子，CoPc/CNT能有效催化DCA脫氯和抑制析氫反應(yīng)。催化劑的納米管結(jié)構(gòu)使其可進一步制備成流通式的帶電膜，并在實際的環(huán)境水樣中進行測試，結(jié)果顯示DCA去除率大于95%。

相關(guān)工作以Efficient electrocatalytic valorization of chlorinated organic water pollutant to ethylene為題在Nature Nanotechnology上發(fā)表論文。

背景介紹

1,2-二氯乙烷(DCA)是世界上生產(chǎn)最廣泛的化學品之一。僅在美國，2019年就生產(chǎn)了約1000萬噸DCA。DCA的典型工業(yè)用途是制造藥物、特種表面活性劑、功能化聚合物和其他精細化工產(chǎn)品。在生產(chǎn)和利用過程中，DCA會釋放到環(huán)境中。在美國，據(jù)估計，2019年共有約183噸DCA無意中排放到環(huán)境中。不幸的是，DCA是一種有毒的環(huán)境污染物。吸入或攝入DCA會損害肝、腎、肺等重要器官，以及神經(jīng)、心血管和免疫系統(tǒng)。

在水溶液中有效分解DCA的常規(guī)方法是生物修復。然而，這一過程在去除環(huán)境中的DCA污染物方面是相對緩慢的。據(jù)報道，DCA在好氧水中的半衰期為~100天，在厭氧水中為~400天。值得注意的是，電化學DCA脫氯技術(shù)可由可再生電力驅(qū)動，是一種具有成本競爭力和環(huán)保的策略，可以去除DCA污染物，同時生產(chǎn)乙烯。

圖文介紹

圖1 CoPc/CNT催化劑的表征

圖2 電催化DCA脫氯

圖3 CoPc催化DCA脫氯的DFT計算

圖4 CoPc/CNT功能化的電化學膜用于處理含DCA污染物的水質(zhì)

本研究證明了通過開發(fā)更好的催化劑來解決電化學處理水中氯化有機污染物的挑戰(zhàn)的可能性。本文提出的CoPc/CNT催化劑在寬電極電位和DCA濃度范圍內(nèi)，在水溶液中電化學DCA分解成乙烯時表現(xiàn)出接近100%的FE和高的反應(yīng)速率。動力學研究和DFT計算表明，RDS為第一步脫氯過程，而CoPc/CNT能有效地還原DCA，并有效地抑制催化劑上的HER。此外，將CoPc/CNT制成帶電流動膜中，可以從模擬水樣中去除95%的DCA，顯示出廣泛的應(yīng)用前景。

文獻信息

Efficient electrocatalytic valorization of chlorinated organic water pollutant to ethylene，Nature Nanotechnology，2022.

https://www.nature.com/articles/s41565-022-01277-z

原創(chuàng)文章，作者：v-suan，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/15/6547f1b3a8/

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