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三單位聯(lián)合Nano Energy：雙涂層實(shí)現(xiàn)高性能Ni基陽(yáng)離子無(wú)序正極

鋰過(guò)量的陽(yáng)離子無(wú)序氧化物正極由于其源于累積陽(yáng)離子和陰離子氧化還原活性的高能量密度而引起了越來(lái)越多的關(guān)注。特別是，Ni基陽(yáng)離子無(wú)序氧化物Ni²⁺/Ni⁴⁺的2e^?反應(yīng)表現(xiàn)出較高的理論容量，但Ni 3d和O 2p軌道之間的嚴(yán)重重疊限制了Ni氧化還原容量，此外不穩(wěn)定的O氧化還原也降低了循環(huán)性能。

江蘇大學(xué)劉云建、香港科技大學(xué)Hong-Hui Wu、新南威爾士大學(xué)TaoWang、Dewei Chu等證明了碳/Al₂O₃雙層涂層和部分Al³⁺取代可以協(xié)同增強(qiáng)Ni基陽(yáng)離子無(wú)序氧化物的容量和循環(huán)性能。

圖1 前期篩選

基于篩選和計(jì)算研究，作者設(shè)計(jì)了三種涂層策略（碳、Al₂O₃和C/Al₂O₃涂層），以解決Ni基陽(yáng)離子無(wú)序氧化物L(fēng)i_1.2Ti_0.3Ni_0.3Nb_0.2O₂電導(dǎo)率低、電壓滯后大和循環(huán)壽命差的困境。

結(jié)合多尺度表征技術(shù)，碳涂層已被證明可通過(guò)在Ni基陽(yáng)離子無(wú)序氧化物中引入活性類過(guò)氧化物物質(zhì)來(lái)提高陰離子氧化還原貢獻(xiàn)容量，部分嵌入的Al³⁺通過(guò)縮短N(yùn)i和O之間的能帶重疊來(lái)增強(qiáng)Ni氧化還原反應(yīng)。此外，由于對(duì)副反應(yīng)的屏蔽作用和更穩(wěn)定的O晶格，Al₂O₃涂層和Al³⁺摻雜提高了正極材料的循環(huán)穩(wěn)定性。

圖2 材料結(jié)構(gòu)和形貌表征

實(shí)驗(yàn)顯示，C/Al₂O₃涂層Li_1.2Ti_0.3Ni_0.3Nb_0.2O₂氧化物表現(xiàn)出增強(qiáng)的長(zhǎng)期電化學(xué)性能，其具有更高的容量和循環(huán)保持率（在40 mA g^-1下經(jīng)過(guò)200次循環(huán)后仍具有超過(guò)149 mAh g^-1的容量，對(duì)應(yīng)于76.1%的容量保持率），這遠(yuǎn)高于報(bào)道的Ni基陽(yáng)離子無(wú)序氧化物。這種與納米涂層的協(xié)同策略為加速高能陽(yáng)離子無(wú)序氧化物基正極材料的發(fā)現(xiàn)提供了一條有希望的途徑。

圖3 電化學(xué)性能

Design and Tailoring of Carbon-Al2O3 Double Coated Nickel-Based Cation-Disordered Cathodes Towards High-Performance Li-Ion Batteries. Nano Energy 2022. DOI: 10.1016/j.nanoen.2022.107071

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