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北理黃佳琦Angew:高效工作鋰金屬電池中動態(tài)界面演化的量化

北理黃佳琦Angew:高效工作鋰金屬電池中動態(tài)界面演化的量化
鋰金屬被認為是下一代高能量密度電池的有前景負極。然而,低可逆性和復雜的鋰損失阻礙了鋰金屬電池的廣泛應用。
北京理工大學黃佳琦等定量區(qū)分了非活性鋰的動態(tài)演化,并破譯了動態(tài)鋰損失、電解液化學和固體電解質界面(SEI)結構之間的基本相互作用。
北理黃佳琦Angew:高效工作鋰金屬電池中動態(tài)界面演化的量化
研究發(fā)現(xiàn),考慮到工作電池中鋰金屬界面的持續(xù)動態(tài)演變,非活性鋰中鋰損失形式的支配實際上是由死Li0和SEI Li+的相對增長率決定的。
此外,在通過引入典型的酯/醚成膜添加劑巧妙調(diào)整SEI化學時,作者發(fā)現(xiàn)了不同的惰性鋰演化過程,1,3-二氧戊環(huán)(DOL)可以調(diào)節(jié)高度有序的多層SEI、均勻的粒狀鋰沉積物并降低非活性鋰的生長速率,從而提高庫倫效率并延長電池壽命。

北理黃佳琦Angew:高效工作鋰金屬電池中動態(tài)界面演化的量化

圖1. 定量區(qū)分不同電解液中SEI Li+/死Li0的容量損失
最后,作者提供了一張示意性總結圖片,以了解SEI結構、死Li0/SEI Li+生長速率以及由此產(chǎn)生的電池界面動力學之間的相關性。這項工作所述的機理見解為理解鋰金屬負極的固有界面動力學提供了新的思路,為合理設計高可逆鋰負極以制備下一代高能量密度電池提供了參考。

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圖2. 不同電解液中首次沉積和第20次剝離后Li層的表面和橫截面形貌
Quantification of the Dynamic Interface Evolution in High-Efficiency Working Li Metal Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2021. DOI: 10.1002/anie.202115602

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