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與鋰具有高結(jié)合能的親鋰位點(diǎn)已顯示出引導(dǎo)鋰均勻沉積的能力，然而，鋰與親鋰位點(diǎn)之間的不可逆反應(yīng)會(huì)導(dǎo)致親鋰性喪失。

北京航空航天大學(xué)宮勇吉、湯沛哲等在鋰金屬電池（LMB）性能的背景下，系統(tǒng)地研究了使用可逆親鋰位點(diǎn)（例如單原子（SAs）摻雜的石墨烯）作為主體的概念。

北航宮勇吉/湯沛哲AEM：穩(wěn)定鋰負(fù)極的單原子可逆親鋰位點(diǎn)

圖1 鋰沉積示意圖

在此，作者認(rèn)為可逆親鋰位點(diǎn)的關(guān)鍵是鋰吸附在主體上的結(jié)合能應(yīng)在一定的閾值范圍內(nèi)，結(jié)合能過大會(huì)導(dǎo)致主體結(jié)構(gòu)坍塌，結(jié)合能過小則不利于鋰金屬的成核，會(huì)導(dǎo)致鋰枝晶的生長。

基于成本考慮和金屬原子的多樣性，這里制備了六種非貴金屬原子/氮摻雜3D石墨烯（表示為SAM@NG，其中M = Mn、Ni、Co、Zn、Cu、Zr）、氮摻雜3D石墨烯(NG)和原始3D石墨烯(G)作為引導(dǎo)均勻鋰沉積/剝離的主體，以找到與鋰原子的適當(dāng)結(jié)合能。通過構(gòu)建具有豐富M-Nx位點(diǎn)（M、N和C分別代表金屬、氮和碳原子）的穩(wěn)定M-Nx-C結(jié)構(gòu)，可適當(dāng)調(diào)整金屬原子周圍的局部化學(xué)環(huán)境，從而導(dǎo)致鋰在親鋰位點(diǎn)上結(jié)合能的變化。

圖2 鋰沉積和剝離的形態(tài)演變

研究發(fā)現(xiàn)，SA-Mn摻雜的3D石墨烯（SAMn@NG）具有最可逆的親鋰位點(diǎn)，其中與鋰的吸附強(qiáng)度適合引導(dǎo)均勻沉積并保持結(jié)構(gòu)穩(wěn)定。

在鋰沉積/剝離過程中，SAMn@NG中原子結(jié)構(gòu)的變化，例如Mn原子周圍的鍵長和鍵角的變化比SAZr@NG要小得多，盡管它的結(jié)合能更高，這使得提高了SAMn@NG中的電池性能。這項(xiàng)工作為設(shè)計(jì)LMBs中的親鋰位點(diǎn)提供了新的見解。

圖3 半電池和全電池性能

Single-Atom Reversible Lithiophilic Sites toward Stable Lithium Anodes. Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202103368

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