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?江南大學(xué)Small：氧空位起大作用！助力鈣鈦礦電催化劑高效還原硝酸鹽制氨

電化學(xué)硝酸鹽還原制氨(NRA)為硝酸鹽污染物轉(zhuǎn)化為增值產(chǎn)品提供了一種高效、可持續(xù)的方法，也被認(rèn)為是工業(yè)Haber–Bosch工藝的一種有前途的替代方案。近年來的研究表明，氧化物催化劑的氧空位可以調(diào)節(jié)中間體的吸附能量，從而影響其催化性能。與其他金屬氧化物相比，鈣鈦礦型氧化物能使其金屬陽離子以異常或混合價(jià)態(tài)存在，從而在其晶體結(jié)構(gòu)中形成富氧空位。

近日，江南大學(xué)劉天西和張龍生等研究了四種不同晶體結(jié)構(gòu)的鈣鈦礦氧化物(立方型LaCrO₃，正交型LaMnO₃和LaFeO₃，六方型LaCoO₃)對(duì)NRA催化活性的影響。

XPS和EPR結(jié)果顯示，六方LaCoO₃鈣鈦礦中的氧空位量明顯高于立方LaCrO₃鈣鈦礦、正交LaMnO₃和LaFeO₃鈣鈦礦，并且氧空位含量其順序?yàn)長(zhǎng)aCrO₃<LaMnO₃<LaFeO₃<LaCoO₃。

電化學(xué)結(jié)果表明，這些鈣鈦礦氧化物對(duì)NRA催化的活性趨勢(shì)與氧空位趨勢(shì)相一致，說明氧空位在鈣鈦礦氧化物對(duì)NRA催化中起著重要作用。氧空位含量最多的LaCoO₃鈣鈦礦具有優(yōu)異的NRA活性和穩(wěn)定性，硝酸鹽轉(zhuǎn)化為氨的法拉第效率高達(dá)91.5%，NH₃產(chǎn)率為4.18 mmol mg^-1h^-1。

密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，LaCoO₃鈣鈦礦中的氧空位可以調(diào)節(jié)反應(yīng)中間體的吸附能，大大降低*HNO₃還原為*NO₂的能壘。此外，LaCoO₃上副產(chǎn)物(NO₂和HNO₂)的形成也受到熱力學(xué)的抑制，從而使其具有優(yōu)異的NRA性能。

這項(xiàng)工作表明，具有富氧空位的鈣鈦礦氧化物作為一類NRA催化劑在有效合成NH₃方面具有巨大的潛力，并且這項(xiàng)工作提出了合理設(shè)計(jì)電催化劑的一般原則，以有效和選擇性地將硝酸鹽還原成高附加值的氨，同時(shí)也促進(jìn)了鈣鈦礦氧化物催化劑及其他催化劑的基礎(chǔ)研究。

Perovskites with Enriched Oxygen Vacancies as a Family of Electrocatalysts for Efficient Nitrate Reduction to Ammonia. Small, 2022. DOI: 10.1002/smll.202205625

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