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陳宇輝/沈炎賓JACS: Li-O2電池放電中的真實(shí)反應(yīng)位點(diǎn)研究

在追求先進(jìn)的Li-O₂電池時(shí)，正極中的真實(shí)反應(yīng)位點(diǎn)決定了其電池性能和催化劑設(shè)計(jì)。當(dāng)?shù)谝粚咏^緣Li₂O₂固體在放電過(guò)程中沉積在電極基板上時(shí)，隨后的O₂還原為L(zhǎng)i₂O₂可能發(fā)生在電極|Li₂O₂或Li₂O₂|電解質(zhì)界面處。該反應(yīng)機(jī)理決定催化劑設(shè)計(jì)的策略，然而至今它仍然是未知的。

在此，南京工業(yè)大學(xué)陳宇輝教授及中科院蘇州納米所沈炎賓研究員等人使用旋轉(zhuǎn)環(huán)盤電極（RRDE）來(lái)沉積致密的Li₂O₂薄膜，并用¹⁶O/ ¹⁸O同位素標(biāo)記Li₂O₂產(chǎn)物。RRDE的高速旋轉(zhuǎn)將溶液路徑的影響降至最低，它電沉積了厚度約為7 nm的Li₂O₂薄膜，接近致密Li₂O₂薄膜的極限。

此外，作者在飛行時(shí)間二次離子質(zhì)譜（TOF-SIMS）研究應(yīng)用了新的特征信號(hào)，其中Li₂¹⁶O₂為m/z = 41.0191，Li₂¹⁸O₂為m/z = 45.0391，基于此繪制Li₂O₂分布并探測(cè)放電過(guò)程中的真實(shí)反應(yīng)位點(diǎn)。

圖1. Li₂¹⁶O₂和Li₂¹⁸O₂ 的TOF-SIMS光譜和深度分布

不幸的是，這個(gè)過(guò)程還沒(méi)有得到很好的理解，值得付出更多的努力。另一方面，Li₂O₂|電解質(zhì)界面的反應(yīng)也不容忽視。通過(guò)Li₂O₂層的電子傳輸，在Li₂O₂產(chǎn)物的上表面仍有一小部分O₂被還原。這部分反應(yīng)超出了普通催化劑所能達(dá)到的范圍，需要在未來(lái)的工作中進(jìn)行更多的研究。

圖2. 四個(gè)RRDE樣品的TOF-SIMS深度剖面及放電時(shí)的夾層結(jié)構(gòu)

True Reaction Sites on Discharge in Li-O₂ Batteries, Journal of the American Chemical Society 2022. DOI: 10.1021/jacs.1c09916

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