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陳忠偉/王新/張永光EnSM: 低配位數(shù)Fe-N-C單原子電催化劑用于高性能鋰硫電池

鋰硫電池因其高能量密度引起了廣泛關(guān)注，但實(shí)際應(yīng)用過(guò)程中硫電極固有的一些弊端嚴(yán)重限制了其發(fā)展，包括硫固有的低電導(dǎo)率導(dǎo)致的緩慢氧化還原動(dòng)力學(xué)、中間產(chǎn)物多硫化鋰的穿梭效應(yīng)等問(wèn)題。

在此，加拿大滑鐵盧大學(xué)陳忠偉院士、華南師范大學(xué)王新研究員及河北工業(yè)大學(xué)張永光教授等人報(bào)道開(kāi)發(fā)了一種N摻雜碳基體負(fù)載的低配位數(shù)單原子Fe-NC作為鋰硫電池的正極主體材料。

首先，作者通過(guò)基于定義明確的原始酞菁鐵（FePc，F(xiàn)eN₄）和缺氮 FePc（FeN₂）結(jié)構(gòu)的DFT模擬一種潛在的用于改善硫電化學(xué)的配位調(diào)節(jié)策略，結(jié)果顯示，低配位數(shù)的FeN₂通過(guò)Fe 3dzz和S 3py軌道更強(qiáng)的雜化作用有望提高與LiPS的鍵合強(qiáng)度，從而實(shí)現(xiàn)比常見(jiàn)FeN₄更高的硫親和力和催化活性。隨后，通過(guò)在具有不同配位數(shù)的N摻雜碳（表示為 FeN₂-NC 和 FeN₄-NC）上制備單分散的Fe單原子催化劑來(lái)進(jìn)行實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證，這是通過(guò)控制Fe前體中的配體結(jié)構(gòu)來(lái)實(shí)現(xiàn)的。

圖1. DFT計(jì)算低配位數(shù)單原子Fe-NC高性能的可行性

圖2. FeN₄-NC和FeN₂-NC的制備示意圖及表征

通過(guò)像差校正的高角度環(huán)形暗場(chǎng)掃描透射電子顯微鏡（AC-HAADF-STEM）和 X 射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)（XAFS）技術(shù)證實(shí)了Fe單原子構(gòu)型和配位缺陷。同時(shí)，通過(guò)一系列物理化學(xué)和電化學(xué)表征驗(yàn)證了FeN₂-NC設(shè)計(jì)對(duì)硫固定和催化的改進(jìn)。因此，所獲得的S-FeN₂-NC電極實(shí)現(xiàn)了穩(wěn)定的循環(huán)能力，展示出在1 C下500次循環(huán)期間每循環(huán)0.055% 的低容量衰減率和在5 C下760 mAh g^-1的高放電容量。

此外，即使在增加的硫負(fù)載量（5 mg cm^-2）和貧電解液（E/S=5.3 mL g^-1）條件下，在1 C時(shí)也可實(shí)現(xiàn)4.3 mAh cm^-2的高面積容量。這項(xiàng)工作為高性能鋰硫電池提供了一種非常有前景的配位調(diào)控策略，對(duì)其他相關(guān)能源領(lǐng)域的材料進(jìn)步具有指導(dǎo)意義。

圖3. S-FeN₂-NC、S-FeN₄-NC和S-NC電極性能對(duì)比

Coordinatively Deficient Single-atom Fe-N-C Electrocatalyst with Optimized Electronic Structure for High-performance Lithium-sulfur Batteries, Energy Storage Materials 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.12.040

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