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將硫正極與有效催化劑相結(jié)合以加速多硫化物轉(zhuǎn)化是克服鋰硫電池中多硫化物嚴(yán)重穿梭和轉(zhuǎn)化緩慢的合適方法。然而，由于氧化還原反應(yīng)動(dòng)力學(xué)的巨大差異和硫的復(fù)雜相變，單組分催化劑不能始終如一地加速整個(gè)氧化還原過(guò)程。

蘇州大學(xué)張亮、中科院海西研究院孫丹等人制備了分層和富含缺陷的Co₃O₄/TiO₂ p-n結(jié)（p-Co₃O₄/n-TiO₂-HPs）作為高效硫載體以實(shí)現(xiàn)S₈（固態(tài)）→Li₂S₄（液態(tài)）→Li₂S（固態(tài)）的順序催化。

張亮/孫丹AM：利用p-n結(jié)內(nèi)置電場(chǎng)推動(dòng)鋰硫電池中多硫化物逐步轉(zhuǎn)化

由于復(fù)雜的主體結(jié)構(gòu)和催化性能，Co₃O₄/TiO₂ p-n異質(zhì)結(jié)對(duì)不同的硫物種表現(xiàn)出明顯不同的催化作用。也就是說(shuō)，具有豐富吸附位點(diǎn)的高活性Co₃O₄片確保了S₈的高度分散并精確地誘導(dǎo)從固態(tài)S₈到液態(tài)Li₂S₄的快速轉(zhuǎn)化，而嵌入的TiO₂點(diǎn)強(qiáng)烈錨定Li₂S₄并同時(shí)介導(dǎo)它們對(duì)Li₂S的有效成核和電沉積。

通過(guò) p-n 結(jié)的界面內(nèi)置電場(chǎng)橋接，上述連續(xù)轉(zhuǎn)換在不同組件中逐步催化。LiPSs的定向遷移顯著抑制了硫中間體向電解液中的溶解，空間順序催化確保了活性硫的優(yōu)越利用。

張亮/孫丹AM：利用p-n結(jié)內(nèi)置電場(chǎng)推動(dòng)鋰硫電池中多硫化物逐步轉(zhuǎn)化

圖1. 材料制備和空間順序催化過(guò)程的示意圖

因此，硫正極與p-Co₃O₄/n-TiO₂-HPs的結(jié)合可提供長(zhǎng)期循環(huán)穩(wěn)定性，在10 C下循環(huán)500次后，每個(gè)循環(huán)的容量衰減低0.07%。

該研究證明了構(gòu)建的協(xié)同效應(yīng)-在電場(chǎng)和異質(zhì)結(jié)構(gòu)中空間增強(qiáng)多硫化物的逐步轉(zhuǎn)化，這為合理調(diào)節(jié)多硫化物氧化還原反應(yīng)的界面結(jié)構(gòu)提供了新的見(jiàn)解。

圖2. 鋰硫電池電化學(xué)性能

Utilizing the Built-in Electric Field of p–n Junctions to Spatially Propel the Stepwise Polysulfide Conversion in Lithium–Sulfur Batteries. Advanced Materials 2021. DOI: 10.1002/adma.202105067

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