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崔屹教授AEM: 用于固態(tài)電池的可擴(kuò)展、超薄、耐高溫固體聚合物電解質(zhì)

與傳統(tǒng)鋰離子電池相比，全固態(tài)電池（ASSB）因高能量密度、良好的熱穩(wěn)定性和安全運(yùn)行等優(yōu)點(diǎn)而表現(xiàn)出巨大的潛力。在各種固態(tài)電解質(zhì)中，固體聚合物電解質(zhì)（SPE）因其薄、低密度和良好的可制造性而成為一種有吸引力的選擇。然而，在實(shí)際電流密度或高溫下工作對(duì)超薄SPE仍然具有挑戰(zhàn)性，這限制了SPE電池的運(yùn)行條件。

在此，美國(guó)斯坦福大學(xué)崔屹教授等人制備了一種用于ASSB的新型可擴(kuò)展、超薄和耐高溫SPE薄膜，由電紡聚丙烯腈（PAN）基體和聚環(huán)氧乙烷（PEO）/Li鹽離子導(dǎo)體（LiTFSI）組成。PAN基體可通過(guò)靜電紡絲制備，然后進(jìn)行壓延。

壓延PAN膜具有4個(gè)主要功能：

1）靜電紡絲和壓延相結(jié)合的技術(shù)是一種制備聚合物膜的簡(jiǎn)便、可擴(kuò)展且易于制造的方法，且靜電紡絲可以通過(guò)選擇多種聚合物化學(xué)物質(zhì)來(lái)提供可調(diào)節(jié)的化學(xué)功能；

2）壓延使PAN膜具有更高的體積百分比和模量從而確保超薄和致密的SPEs（厚度薄至5 μm），這是迄今為止報(bào)道的最薄SSE之一；

3）壓延后的致密PAN膜大大增加了PAN纖維與鋰電極之間的界面接觸面積，可形成富含Li₃N和LiF的SPE/Li界面且促進(jìn)鋰電池的穩(wěn)定循環(huán)；

4）該P(yáng)AN膜具有之前從未報(bào)道過(guò)的高熱穩(wěn)定性。

圖1. 超薄SPE的制備流程及形態(tài)表征

此外，通過(guò)將PEO/LiTFSI滲透到20 μm PAN膜基體中可得到超薄的PAN-PEO/LiTFSI SPE。得益于PAN膜的高機(jī)械強(qiáng)度及其穩(wěn)定的SPE|Li界面，對(duì)稱Li-Li電池在0.5 mA cm^-2下可提供超過(guò)300小時(shí)的循環(huán)能力，僅用5 μm厚度的PAN-PEO/LiTFSI SPE組裝的ASSB在0.3 C及60 °C條件下可穩(wěn)定循環(huán)300次。作者研究了PAN的獨(dú)特性能，并首次將其應(yīng)用于高溫電池領(lǐng)域，充分體現(xiàn)了該工作的新穎性。

該設(shè)計(jì)將電池運(yùn)行溫度擴(kuò)展到120和150°C，可分別實(shí)現(xiàn)500次（C/2倍率）和100次（2C倍率）的穩(wěn)定循環(huán)。這項(xiàng)研究為制備超薄、安全、能量密度高、耐高溫、壽命長(zhǎng)的SPE提供了一種有效的方法，也為用于高溫工作器件的高性能SPE設(shè)計(jì)提供了指導(dǎo)。

圖2. 基于該SPE的ASSB的熱穩(wěn)定性

Scalable, Ultrathin, and High-Temperature-Resistant Solid Polymer Electrolytes for Energy-Dense Lithium Metal Batteries, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202103720

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