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自2011年發(fā)現(xiàn)第一個MXene成員Ti₃C₂T_x以來，MXene受到了相當大的關注。特別是，無論金屬離子還是非金屬離子用作電荷載體，它們耐受各種離子穿梭和超快的表面氧化還原行為導致了出色的儲能性能。

MXene儲能的一個挑戰(zhàn)是，所有報告的MXene電極都缺乏明顯的放電電壓平臺，相反，它們通常表現(xiàn)出電容行為，特別是在使用水系電解質時。這不利于其能量密度和所需高壓區(qū)域的穩(wěn)定能量輸出。特別是，對于水系電解質，電化學窗口被限制，導致能量密度有限，通常小于100 Wh kg^-1。更準確地說，當MXenes電極在各種環(huán)境中（Li⁺、H⁺、Na⁺、Al³⁺等）應用時，表面或無氧化還原的電容/贗電容特征總是占主導地位，表現(xiàn)出扭曲的矩形循環(huán)伏安（CV）形狀和線性電荷放電曲線。因此，與具有突出和穩(wěn)定的放電區(qū)域的所需電池類型系統(tǒng)相比，電容式MXene電極電壓輸出迅速下降。顯然，一旦實現(xiàn)未開發(fā)的法拉第型MXenes電極，其增強的氧化還原行為具有明顯的平臺，可能會在能量密度和穩(wěn)定輸出方面突破當前性能瓶頸。

近日，香港城市大學支春義教授在Joule發(fā)布了他們的最新研究成果，Intrinsic voltage plateau of a Nb₂CT_x MXene cathode in an aqueous electrolyte induced by high-voltage scanning，首次實現(xiàn)了MXene作為正極時的穩(wěn)定電壓輸出。

在此，作者最初計劃研究Nb₂CT_x MXene在拓寬的高壓窗口的電化學性能。一個偶然的機會，作者發(fā)現(xiàn)，當掃描電壓窗口從2.0 V擴展到2.4 V時，Nb₂CT_x MXene電極表現(xiàn)出完全不同的電化學性能。更具體地說，當電壓在2.0 V終止時，Nb₂CT_x MXene像往常一樣表現(xiàn)出典型的電容行為。當掃描電壓擴大到2.4V時，電池功能逐漸出現(xiàn)，取代了電容行為。最后，Nb₂CT_x/Zn電池出現(xiàn)了明顯的電壓平臺，為1.55 V。與此同時，在0.5 A g^-1時，放電容量和能量密度增加到145 mAh g^-1和146.7 Wh kg^-1，分別為2.0 V時的264%和292%。

作者還研究了Zn離子擴散過程和之前的變化，發(fā)現(xiàn)高壓掃描誘導了不同Zn²⁺活性位點。此外，在Zn²⁺重復插入/脫出期間，Nb₂CT_x MXene的相位組成和分層結構保持穩(wěn)定，1800次循環(huán)后，容量保持95%。

這項工作首次報道了電池型MXene電極，其電壓為1.55 V，與所有報告的MXene電極完全不同，并超過了Zn離子電池的最成熟的陰極，即MnO₂、V₂O₅、MoS₂和有機物。開發(fā)的高壓掃描策略也對Ti₃C₂T_x MXene實現(xiàn)顯著的電壓穩(wěn)定是有效的。

圖文詳情

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圖1. Nb₂CT_x MXene的表征

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圖2. 兩種不同掃描電壓窗口的Nb₂CT_x和Ti₃C₂T_x MXene陰極在21 M LiTFSI + 1 M Zn(OTf)₂電解液中的電化學性能

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圖3. 充放電過程中Nb₂CT_x MXene陰極的結構和相的演化

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圖4. Nb₂CT_x/Zn電池在2.4 V范圍內和21 M LiTFSI + 1 M Zn(OTf)₂電解液中的電化學性能

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圖5. Nb₂CT_x的分子動力學模擬

文獻信息

Intrinsic voltage plateau of a Nb₂CT_x MXene cathode in an aqueous electrolyte induced by high-voltage scanning. Joule 2021, 5, 1–13.

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2542435121004347?via%3Dihub

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