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研究背景

陽(yáng)極材料的設(shè)計(jì)被認(rèn)為是制造電池系統(tǒng)的核心課題，其中Li是一種常用的理想陽(yáng)極材料。通常，電解質(zhì)在鋰金屬陽(yáng)極上分解，形成SEI層。由于SEI的存在，電解質(zhì)和鋰金屬之間的接觸減少，導(dǎo)致電池可循環(huán)且高效。然而，在電池循環(huán)過(guò)程中，鋰陽(yáng)極的大量膨脹可能導(dǎo)致SEI層破裂，暴露出可能與電解質(zhì)反應(yīng)的新鮮鋰。因此，SEI的破裂導(dǎo)致低庫(kù)侖效率（CE）和糟糕的循環(huán)穩(wěn)定性。

一般來(lái)說(shuō)，鋰鹽在電解質(zhì)中的分解導(dǎo)致SEI層由無(wú)機(jī)化合物組成，而電解質(zhì)溶劑主要由有機(jī)成分組成。一些研究人員報(bào)告稱(chēng)，增加SEI層中的無(wú)機(jī)含量有助于提高其穩(wěn)定性和機(jī)械強(qiáng)度。之前研究了調(diào)節(jié)鋰陽(yáng)極界面的不同策略，包括使用電解質(zhì)添加劑和人工SEI層。其中，通過(guò)使用電解質(zhì)添加劑改變Li⁺的溶劑結(jié)構(gòu)來(lái)調(diào)節(jié)SEI層的組成似乎更簡(jiǎn)單。在Li⁺通過(guò)SEI層期間，Li⁺脫溶劑化導(dǎo)致配位陰離子和溶劑分解并自發(fā)形成SEI層。

大多數(shù)電解質(zhì)添加劑本身參與了SEI層的形成。此外，由于添加劑的持續(xù)分解，添加劑的效果逐漸消失。相比之下，人工SEI層，即額外的保護(hù)層直接接在鋰金屬表面上，不會(huì)隨著電池循環(huán)而顯著分解，人工SEI層因其特定的力學(xué)特性能夠抑制枝晶的生長(zhǎng)。此外，它有助于在穿過(guò)SEI后分散Li⁺，使Li⁺的通量均勻化，并減少枝晶的形成。

成果簡(jiǎn)介

廈大孫世剛院士/黃令教授AEM：聚合物調(diào)控SEI，實(shí)現(xiàn)可剛可柔！

近日，廈門(mén)大學(xué)孫世剛院士和黃令教授等人在鋰金屬陽(yáng)極SEI的研究中取得進(jìn)展，成果以Rigid and Flexible SEI Layer Formed Over a Cross-Linked Polymer for Enhanced Ultrathin Li Metal Anode Performance為題發(fā)表在Advanced Energy Materials上。

作者通過(guò)調(diào)節(jié)電解質(zhì)溶劑和銅箔上的涂層聚合物之間的相互作用來(lái)構(gòu)建SEI層，以提高電池穩(wěn)定性。當(dāng)穩(wěn)定的SEI層完全建立時(shí)，它可以有效地在電池中長(zhǎng)期工作。鑒于丙烯腈單體的高介電常數(shù)和寬電化學(xué)窗口，它能促進(jìn)鋰鹽的解離和提高電池的電化學(xué)穩(wěn)定性。同時(shí)，酯單體可以改善鋰離子的運(yùn)輸。此外，可以改變酯單體的類(lèi)型，以控制合成聚合物的分子結(jié)構(gòu)。

基于上述兩種單體的優(yōu)勢(shì)，通過(guò)不同單體之間的自由基聚合合成了兩種聚合物，一種鏈結(jié)構(gòu)標(biāo)記為C-1，另一種交聯(lián)結(jié)構(gòu)標(biāo)記為C-2。有趣的是，作者發(fā)現(xiàn)，由于分子相互作用，聚合物涂層會(huì)影響鋰金屬表面不同電解液成分的分解，從而導(dǎo)致SEI層成分的改變。

廈大孫世剛院士/黃令教授AEM：聚合物調(diào)控SEI，實(shí)現(xiàn)可剛可柔！

圖1. 聚合物改性銅箔

對(duì)于具有交聯(lián)結(jié)構(gòu)的C-2聚合物，由于空間位阻，它與溶劑1,3-二氧戊環(huán)（DOL）的相互作用比C-1弱，由此產(chǎn)生的SEI無(wú)機(jī)成分更少，有機(jī)成分增加。因此，在C-2改性銅箔表面形成的SEI層表現(xiàn)出保持其剛性和柔韌性的獨(dú)特特性。而C-1改性的銅箔上，因?yàn)镃-1與DOL的作用更強(qiáng)，SEI中無(wú)機(jī)成分含量更高而顯示出更具剛性。

實(shí)驗(yàn)上，在550個(gè)周期的電流密度為0.2 mA cm^?2的測(cè)試中，與C-2改性銅箔組裝的Li/Cu電池的平均CE達(dá)到98.7%。此外，銅箔可以用作薄鋰陽(yáng)極的宿主，這減少了鋰的使用并緩解了安全問(wèn)題。在循環(huán)測(cè)試期間，與C-2改性的Cu箔聯(lián)合組裝時(shí)，由10微米超薄鋰陽(yáng)極組裝的Li/Li對(duì)稱(chēng)電池在3 mA cm^?2的電流密度下實(shí)現(xiàn)1300小時(shí)的長(zhǎng)時(shí)間循環(huán)，獲得了出色的性能。

超薄的Li陽(yáng)極可以應(yīng)用于Li/S電池，實(shí)現(xiàn)了更好的容量保持。帶有C-2改性Cu箔（1.5×Li，0.5C）的電池在300個(gè)周期后保持的容量大于500 mAh g^?1，而帶有C-1修飾Cu箔的電池的容量保持在400 mAh g^?1以上，優(yōu)于裸銅箔電池300個(gè)周期后200 mAh g^?1的容量。

本文發(fā)現(xiàn)新型SEI層受電解質(zhì)溶劑和銅箔涂層聚合物之間的相互作用調(diào)節(jié)，表現(xiàn)出剛度和柔韌性的獨(dú)特結(jié)合。由于自由基聚合合成的聚合物的制備簡(jiǎn)單和成形分子結(jié)構(gòu)的多樣性，可以通過(guò)改變聚合物的功能基團(tuán)、合成工藝等來(lái)開(kāi)發(fā)更多的電解質(zhì)系統(tǒng)。