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張楚虹/郭再萍AM: 利用等離子輔助摻雜工程實(shí)現(xiàn)快速耐用的鈉離子存儲(chǔ)

與半導(dǎo)體相（2H-MoSe₂）相比，金屬相MoSe₂（1T-MoSe₂）因其固有的金屬電子導(dǎo)電性和暢通無阻的Na⁺擴(kuò)散結(jié)構(gòu)而成為鈉存儲(chǔ)的后起之秀。然而，1T相的熱力學(xué)不穩(wěn)定特性使其實(shí)現(xiàn)相位控制和高穩(wěn)定性成為前所未有的挑戰(zhàn)。

在此，四川大學(xué)張楚虹教授、澳大利亞阿德萊德大學(xué)郭再萍教授等人首次設(shè)計(jì)了一種新型的等離子體輔助P摻雜觸發(fā)相變工程，并制造了一種穩(wěn)定的P摻雜1T 相MoSe₂納米花復(fù)合材料（P-1T-MoSe₂ NFs）用于快速、耐用的鈉存儲(chǔ)。機(jī)理分析表明，硒空位（V_se）摻入和P摻雜是保證相變過程的兩個(gè)重要因素，在此過程中，等離子體誘導(dǎo)的V_se會(huì)帶來低結(jié)晶度和結(jié)構(gòu)不穩(wěn)定性，從而提高P摻雜濃度并降低相變能壘。

然后摻雜的P原子占據(jù)空位并操控Mo 4d軌道電子結(jié)構(gòu)，引發(fā)相變并穩(wěn)定獲得的1T相，最終導(dǎo)致91%的高躍遷效率和超高的相穩(wěn)定性。此外，實(shí)驗(yàn)和理論計(jì)算結(jié)果表明，相變工程導(dǎo)致 P-1T-MoSe₂ NFs的層間距擴(kuò)大、金屬電子導(dǎo)電性、促進(jìn)Na⁺吸附和降低Na⁺擴(kuò)散勢壘。

圖1. DFT機(jī)理分析

因此，基于以上優(yōu)勢，P-1T-MoSe₂ NFs負(fù)極時(shí)具有高可逆儲(chǔ)鈉容量（50 mA g^-1時(shí)為510.8 mAh g-1）、出色的循環(huán)穩(wěn)定性（1000次循環(huán)后100% 的容量保持）及出色的倍率性能（在20 000 mA g^-1時(shí)容量仍保持為225 mAh g^-1）。此外，P-1T-MoSe₂ NFs的庫倫效率很快達(dá)到 99% 以上，并在循環(huán)過程中保持穩(wěn)定。相比之下，P-2H-MoSe₂ NFs 表現(xiàn)出連續(xù)的容量衰減，并且在1000次循環(huán)后容量僅保持為141 mAh g^-1。

研究表明，1T相由于八面體結(jié)構(gòu)中Mo-X（X=S、Se等）的鍵能較高從而具有更好的抑制陰離子釋放的能力，這是提高P-1T-MoSe₂ NFs 循環(huán)穩(wěn)定性的根本原因?？傊?，這種經(jīng)過深入分析驗(yàn)證的相變工程的潛在機(jī)制為設(shè)計(jì)用于下一代儲(chǔ)能系統(tǒng)的先進(jìn)材料提供了指導(dǎo)。

圖2. P-2H-MoSe₂ NFs和P-1T-MoSe₂ NFs的儲(chǔ)鈉性能

Harnessing Plasma-Assisted Doping Engineering to Stabilize Metallic Phase MoSe₂ for Fast and Durable Sodium Ion Storage, Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202200397

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