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西交Small: 超薄CoOx層協(xié)同Ni單原子，助力Ti:Fe2O3納米棒高效PEC水分解

光電化學(xué)(PEC)水分解制氫作為一種將太陽(yáng)能轉(zhuǎn)化為儲(chǔ)存在氫中的化學(xué)能的零排放技術(shù)受到越來越多的關(guān)注。半導(dǎo)體金屬氧化物因其優(yōu)異的穩(wěn)定性常常作為PEC水分解的光陽(yáng)極。然而，半導(dǎo)體金屬氧化物的光生載流子壽命短、較短的載流子擴(kuò)散距離和緩慢的水氧化動(dòng)力學(xué)，嚴(yán)重阻礙了PEC水分解的進(jìn)一步發(fā)展。

基于此，西安交通大學(xué)沈少華課題組通過原子層沉積(ALD)和光沉積策略，成功在摻鈦α-Fe₂O₃(Ti:Fe₂O₃)納米棒上連續(xù)沉積超薄CoO_x層和Ni單原子(Ti:Fe₂O₃/CoO_x/Ni)。

采用超薄金屬氧化物覆蓋層和SAC協(xié)同修飾光電極，可以顯著減少表面光生電子-空穴復(fù)合，加速表面水氧化動(dòng)力學(xué)，從而提高PEC的水分解性能。具體而言，在模擬太陽(yáng)輻照條件下，Ti:Fe₂O₃/CoO_x/Ni光陽(yáng)極的光電流密度由1.23 V_RHE時(shí)的0.326 mA cm^-2提高到1.05 mA cm^-2。

此外，Ti:Fe₂O₃/CoO_x/Ni也表現(xiàn)出優(yōu)異的PEC穩(wěn)定性，其在10小時(shí)PEC反應(yīng)期間沒有發(fā)生明顯的光電流衰減。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果和理論計(jì)算表明，超薄CoO_x覆蓋層的表面鈍化作用減少了表面光生載流子的復(fù)合，Ni單原子的表面催化作用加速了水氧化反應(yīng)。由CoO_x和Ni單原子協(xié)同作用引起的表面電子結(jié)構(gòu)的變化將降低OH*中間體的吸附能，進(jìn)而降低OER決速步(OH*→O*)的能壘，有利于在Ti:Fe₂O₃/CoO_x/Ni光陽(yáng)極上PEC水分解反應(yīng)的進(jìn)行。

總的來說，該項(xiàng)工作為Ti:Fe₂O₃基光電極的表面電化學(xué)和電子結(jié)構(gòu)改性提供了一種簡(jiǎn)便有效的方法，這也適用于對(duì)其他半導(dǎo)體基光電極的修飾改性以實(shí)現(xiàn)高效太陽(yáng)能-燃料轉(zhuǎn)化。

Synergy of Ultrathin CoO_x Overlayer and Nickel Single Atoms on Hematite Nanorods for Efficient Photo-Electrochemical Water Splitting. Small, 2022. DOI: 10.1002/smll.202203838

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