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1. JACS: 剖幽析微：探究Pt/NiAl₂O₄界面催化甲醇重整制氫的催化行為

催化頂刊集錦：JACS、Nat. Commun.、AFM、ACS Catal.、Adv. Sci.、Small等

甲醇重整(CH₃OH+H₂O→H₂+CO/CO₂)是生產(chǎn)氫氣最有前景的化學(xué)工藝之一，它緩解了氫氣儲(chǔ)存和運(yùn)輸?shù)木窒扌?。甲醇與水反應(yīng)最重要的催化體系是界面催化劑，包括金屬/金屬氧化物和金屬/碳化物。然而，目前對這些界面催化劑的反應(yīng)機(jī)理和活性中心的研究仍然存在爭議。近日，北京大學(xué)馬丁、南開大學(xué)張洪波和華東理工大學(xué)郭勇等通過光譜、動(dòng)力學(xué)和同位素研究，揭示了Pt/NiAl₂O₄催化劑上甲醇重整反應(yīng)的機(jī)理，重點(diǎn)研究了甲醇和H₂O活化過程中的主要吸附形態(tài)和活性中心。

催化劑的界面位點(diǎn)是反應(yīng)物活化和中間吸附的關(guān)鍵，這表明甲醇的重整經(jīng)歷了串聯(lián)反應(yīng)的甲醇脫氫過程，然后是水煤氣變換(WGS)反應(yīng)。因此，氫可以通過甲醇分解(ca.< 200 kPa H₂O，483 K，3 MPa)或水-氣變換反應(yīng)(約200 kPa H₂O，483K，3 MPa)形成。顯然，具體的優(yōu)勢反應(yīng)路線將取決于包覆水的量以及引入的總壓力。

根據(jù)原位FTIR和穩(wěn)態(tài)同位素瞬態(tài)動(dòng)力學(xué)分析(SSITKA)結(jié)果表明，吸附的CO和CH₃O可能是最豐富的表面物種，它們分別獨(dú)立地吸附在Pt和NiAl₂O₄位點(diǎn)上。在甲醇分解和WGS反應(yīng)過程中，CH₃O和CO物種必須擴(kuò)散到Pt和NiAl₂O₄之間的界面(甚至是NiAl₂O₄表面)，才能進(jìn)行獨(dú)立的催化作用，因?yàn)榻缑嫖稽c(diǎn)被認(rèn)為是甲醇脫氫的活性位點(diǎn)，而NiAl₂O₄表面的位點(diǎn)被認(rèn)為是WGS反應(yīng)的活性位點(diǎn)。

此外，在這兩個(gè)反應(yīng)過程中還發(fā)現(xiàn)了獨(dú)立的化學(xué)行為。具體而言，吸附在界面位點(diǎn)上的甲氧基內(nèi)的C-H鍵斷裂限制了甲醇脫氫反應(yīng)中的H₂形成速率，而O_lH內(nèi)的O-H鍵斷裂(O_l:氧填充的表面空位，將通過CO還原再生)是WGS反應(yīng)中的動(dòng)力學(xué)相關(guān)步驟。

總的來說，Pt/NiAl₂O₄是常壓和高壓下具有高催化性能和穩(wěn)定性的有效催化劑，調(diào)節(jié)反應(yīng)壓力或H₂O壓力可以調(diào)節(jié)/平衡反應(yīng)的動(dòng)力學(xué)相關(guān)步驟(KRS)，以及CO_x(x=1，2)產(chǎn)物的選擇性，這為深入研究催化反應(yīng)過程和催化過程中的活性組分提供了依據(jù)。

The Nature of Interfacial Catalysis over Pt/NiAl₂O₄ for Hydrogen Production from Methanol Reforming Reaction. Journal of the American Chemical Society, 2022. DOI: 10.1021/jacs.2c09437

2. Nat. Commun.: H_ads動(dòng)態(tài)平衡不可忽視！促進(jìn)CoP-CNS高效電化學(xué)硝酸還原制氨

電化學(xué)硝酸鹽還原(NITRR)制氨是傳統(tǒng)Haber-Bosch工藝的一個(gè)有前途的替代方案，但該過程涉及多電子/質(zhì)子的步驟，導(dǎo)致法拉第效率低和氨產(chǎn)量有限。因此，開發(fā)和設(shè)計(jì)一種新型的電催化劑以實(shí)現(xiàn)高效和高選擇性NITRR制氨是推動(dòng)NITRR實(shí)際應(yīng)用的關(guān)鍵?；诖?，北京化工大學(xué)邵明飛課題組在碳布(CC)上首次合成了負(fù)載CoP納米球的碳納米片(CoP-CNS)，其表現(xiàn)出極高的氨產(chǎn)率。

對于CoP-CNS，Co-CNS和CNS，所有樣品在存在NO₃^?的情況下都表現(xiàn)出增強(qiáng)的電流密度，其中CoP-CNS在相同電位下總是顯示出最大的氨產(chǎn)量，表明其對于NITRR的效能更高。CoP-CNS在?0.33 V_RHE處的硝酸鹽轉(zhuǎn)化為氨的法拉第效率達(dá)到93.3%，NH₃產(chǎn)率達(dá)到0.18 mmol h^?1 cm^?2，分別是Co-CNS和CNS的1.5倍和2.9倍，表明CoP在NITRR中的關(guān)鍵作用。

此外，連續(xù)運(yùn)行123小時(shí)(41個(gè)連續(xù)電解循環(huán))后，CoP-CNS的FE和NH₃的產(chǎn)率幾乎沒有衰減；SEM圖像顯示CoP-CNS的納米片陣列結(jié)構(gòu)保持不變，STEM和EDX映射進(jìn)一步表明各種元素在測試后仍然均勻分布在納米片上。CoP-CNS具有較高的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性，這主要?dú)w功于CNS的錨定作用和P的插入，防止了Co物種的明顯相變。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果和密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，CoP和Co表面的NITRR過程包括NO₃^?逐步脫氧生成N*的步驟和隨后加氫生成NH₃的步驟。從NO*到HNO*的轉(zhuǎn)化(1.57 eV)是CoP的RDS，而Co的RDS是NO₂*轉(zhuǎn)化為HNO₂*(3.09 eV)，突出了磷化在促進(jìn)NITRR動(dòng)力學(xué)中的關(guān)鍵作用。此外，CoP表面的整個(gè)反應(yīng)途徑比Co表面的反應(yīng)途徑能壘更低，說明CoP-CNS上的NITRR活性更高。

此外，CoP-CNS優(yōu)異的NITRR活性歸因于足夠的H_ads生產(chǎn)和NITRR中間體及時(shí)消耗，實(shí)現(xiàn)了活性氫生產(chǎn)與消耗的動(dòng)態(tài)平衡，這同時(shí)提高了硝酸鹽轉(zhuǎn)化為氨的FE和NH₃的產(chǎn)率。綜上，該項(xiàng)工作所提出的這種基于H_ads動(dòng)態(tài)平衡的獨(dú)特視角將拓寬電催化劑設(shè)計(jì)的視野，并為大規(guī)模生產(chǎn)氨和相應(yīng)工業(yè)流程的改進(jìn)提供新的見解。

Active Hydrogen Boosts Electrochemical Nitrate Reduction to Ammonia. Nature Communications, 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-35664-w

3. AFM: 銅納米粒子起大作用，實(shí)現(xiàn)高效光催化MSR制氫

甲醇作為液態(tài)有機(jī)H₂載體(LOHC)極具吸引力，因?yàn)槠涑杀镜?，易于運(yùn)輸和高H₂儲(chǔ)存密度(99 kg m^?3)。甲醇和水可以通過甲醇水蒸氣重整(CH₃OH+H₂O→CO₂+3H₂，MSR)制備H₂，這是一種熱催化過程，通常在200-350°C之間進(jìn)行。盡量減少M(fèi)SR反應(yīng)的能量輸入對于甲醇作為LOHC的整體可行性至關(guān)重要，而貴金屬催化劑的大規(guī)模使用是不可行的。因此，開發(fā)和設(shè)計(jì)非貴金屬催化劑和可持續(xù)的MSR催化工藝以提供高H₂生產(chǎn)率具有重要的現(xiàn)實(shí)意義。

近日，中科院理化所張鐵銳課題組通過還原CuAl層狀雙氫氧化物(CuAl-LDH)納米片，成功地制備了用于光驅(qū)動(dòng)MSR的新型L-Cu催化劑。

性能測試結(jié)果顯示，在光強(qiáng)為0.88 W cm^?2時(shí)，L-Cu的溫度在3分鐘內(nèi)從25°C升高到145°C，并在2.68 W cm^?2時(shí)達(dá)到最大值155°C，表明L-Cu催化劑具有良好的光熱效率。在245°C和2.68 W cm^?2的光照下，L-Cu上的氫氣產(chǎn)率為160.5 μmol g_cat^?1s^?1，太陽能能量轉(zhuǎn)換效率為5.1%。

此外，在L-Cu(五個(gè)連續(xù)循環(huán))上進(jìn)行穩(wěn)定性測試，其在五個(gè)反應(yīng)循環(huán)中的催化性能下降可以忽略不計(jì)，并且L-Cu催化劑的結(jié)構(gòu)在5個(gè)循環(huán)之后沒有顯示出明顯的變化，顯示出良好的催化穩(wěn)定性。

為了更深入地了解光在促進(jìn)L-Cu MSR反應(yīng)性能中的作用，分別采用基態(tài)和激發(fā)態(tài)密度泛函理論(DFT)計(jì)算模擬了在熱激發(fā)和激發(fā)態(tài)條件下納米銅顆粒表面的H₂O活化?；鶓B(tài)和激發(fā)態(tài)Cu (111)上的H₂O吸附能相似(-0.18 eV和-0.35 eV)，對于基態(tài)(藍(lán)線)的H₂O解離，活化勢壘(E_a)為1.14 eV，稍微吸熱(0.02 eV)；對于激發(fā)態(tài)(紅線)，E_a下降到0.83 eV，反應(yīng)現(xiàn)在是放熱的(-0.33 eV)。

從熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)的角度來看，L-Cu中LSPR效應(yīng)產(chǎn)生的熱電子有利于提高M(jìn)SR中產(chǎn)H₂性能。該項(xiàng)研究結(jié)果表明，銅納米粒子催化劑(不添加任何合金形成金屬或促進(jìn)劑)可以作為有效的低成本催化劑，還顯示了太陽能驅(qū)動(dòng)的光熱催化作為溫和條件下MSR的一種途徑的巨大潛力。

Photo-Driven Hydrogen Production from Methanol and Water using Plasmonic Cu Nanoparticles Derived from Layered Double Hydroxides. Advanced Functional Materials, 2022. DOI: 10.1002/adfm.202213672

4. ACS Catal.: Al₂O₃(110)面上沉積Pt亞納米團(tuán)簇，有效催化甲酸分解和水煤氣變換

眾所周知，對于許多催化反應(yīng)，金屬粒徑的大小可以很大程度上決定催化劑的活性(所謂的結(jié)構(gòu)敏感催化)。在貴金屬催化劑的應(yīng)用中，如何提高貴金屬的利用率(即降低貴金屬含量)，同時(shí)提高催化劑的效率(即提高催化活性和選擇性)一直是催化領(lǐng)域的熱門話題。

近日，南京大學(xué)季偉捷、陳兆旭和揚(yáng)州大學(xué)袁恩先等通過原子層沉積策略和沉積-沉淀方法，在Al₂O₃(110)面和Al₂O₃棒上精確地沉積了尺寸可調(diào)的Pt團(tuán)簇，并深入研究了所制備催化劑的結(jié)構(gòu)-性能相關(guān)性。

將所得材料應(yīng)用于水煤氣變換(WGS)和甲酸(FA)分解。與Al₂O₃(110)面上的Pt納米顆?；蚨嗑О魻預(yù)l₂O₃上的Pt細(xì)團(tuán)簇相比，Al₂O₃(110)面上具有極低Pt負(fù)載(0.07 wt%)的超細(xì)Pt團(tuán)簇(0.07% Pt/Al₂O₃-AD)能夠進(jìn)行低溫CO轉(zhuǎn)化，在210°C下TOF_CO為2.1 s^?1，CO轉(zhuǎn)化率為10.2 mmol g_Pt^?1 s^?1；對于FA分解，0.07% Pt/Al₂O₃-AD在200°C下具有最高的TOF(1.02 s^?1)，F(xiàn)A轉(zhuǎn)化率幾乎達(dá)100%。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果和密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，反應(yīng)通過Pt/Al₂O₃(110)界面上的締合機(jī)制進(jìn)行，并且沉積有超細(xì)Pt簇的Al₂O₃(110)面對于水活化非?；钴S，并產(chǎn)生更高濃度的OH物種以加速*COOH形成；Al₂O₃(110)面上的ALD衍生的亞納米Pt團(tuán)簇對WGS表現(xiàn)出顯著的高活性，在210°C下的CO轉(zhuǎn)化率為100%。

此外，在相同的Al₂O₃(110)面(0.46% Pt/Al₂O₃-DP)上，ALD比DP衍生的大型Pt納米顆粒具有更高的質(zhì)量比反應(yīng)速率和更高的TOF值，并且明顯優(yōu)于普通的Al₂O₃負(fù)載的Pt和其他金屬催化劑。綜上，這項(xiàng)工作突出了通過精確控制金屬實(shí)體尺寸和氧化物載體來實(shí)現(xiàn)特定面暴露，從而產(chǎn)生用于清潔能源生產(chǎn)的高性能催化材料的有效性，并且它在不同應(yīng)用中的界面結(jié)構(gòu)控制和設(shè)計(jì)方面是通用的。

Atomic-Layer-Deposition Derived Pt subnano Clusters on the (110) Facet of Hexagonal Al₂O₃ Plates: Efficient for Formic Acid Decomposition and Water Gas Shift. ACS Catalysis, 2022. DOI: 10.1021/acscatal.2c04784

5. Adv. Sci.: 1+1>2! Bi₂Te₃/Bi₂Se₃/Bi₂S₃級聯(lián)異質(zhì)結(jié)構(gòu)實(shí)現(xiàn)小偏壓下高效水分解

光電化學(xué)(PEC)水分解能夠?qū)⑻柲苻D(zhuǎn)化為電能和化學(xué)能，在解決能源短缺和環(huán)境污染方面具有廣闊的應(yīng)用前景。近年來，n型半導(dǎo)體如TiO₂和ZnO由于其強(qiáng)的氧化還原能力而被廣泛用作光電化學(xué)的光陽極。然而，n型半導(dǎo)體的低電導(dǎo)率、有限的載流子壽命、快速的載流子復(fù)合以及紫外波段的弱吸收阻礙了PEC水分解的進(jìn)一步發(fā)展和實(shí)際應(yīng)用。

基于此，西北大學(xué)徐新龍、周譯玄和黃媛媛等采用氣相沉積法成功地合成了一種具有良好匹配帶排列的Bi₂Te₃/Bi₂Se₃/Bi₂S₃級聯(lián)異質(zhì)結(jié)構(gòu)。

研究人員利用電化學(xué)阻抗譜(EIS)研究了非均勻結(jié)構(gòu)界面上的載流子動(dòng)力學(xué)過程。Bi₂Te₃/Bi₂Se₃/Bi₂S₃的EIS中較小的直徑意味著較低的界面電阻，這可以加速電荷轉(zhuǎn)移。這可能是由于Bi₂X₃與ITO之間具有良好的能帶結(jié)構(gòu)，級聯(lián)異質(zhì)結(jié)顯示出較小的界面電阻。因此，光生電子可以有效地從Bi₂X₃轉(zhuǎn)移到ITO上，并產(chǎn)生高的光響應(yīng)。

為了深入了解PEC與光催化產(chǎn)氫之間的關(guān)系，研究人員測量了Bi₂Te₃/Bi₂Se₃/Bi₂S₃級聯(lián)異質(zhì)結(jié)在?0.1 V和0 V以及100 mW cm^?2下的氫氣產(chǎn)量。結(jié)果表明，即使在0 V下，H₂的產(chǎn)量也能在2.5 h內(nèi)達(dá)到0.12 mmol cm^?2；由于協(xié)同效應(yīng)，在-0.1 V下，H₂的產(chǎn)量可以大大提高到1.04 mmol cm^?2。

此外，研究人員進(jìn)一步測試了純水中Bi₂Te₃/Bi₂Se₃/Bi₂S₃級聯(lián)異質(zhì)結(jié)的PEC和光催化產(chǎn)氫性能。Bi₂Te₃/Bi₂Se₃/Bi₂S₃級聯(lián)異質(zhì)結(jié)在2 h內(nèi)的氫產(chǎn)量分別為28.64 μmol cm^?2和13.81 μmol cm^?2，表明Bi₂Te₃/Bi₂Se₃/Bi₂S₃級聯(lián)異質(zhì)結(jié)在不使用犧牲劑的情況下也能實(shí)現(xiàn)高活性光催化和PEC產(chǎn)氫。

Bi₂Te₃/Bi₂Se₃/Bi₂S₃ Cascade Heterostructure for Fast-Response and High-Photoresponsivity Photodetector and High-Efficiency Water Splitting with a Small Bias Voltage. Advanced Science, 2022. DOI: 10.1002/advs.202205460

6. ACS Nano: 光熱轉(zhuǎn)換效率超高！Ru/Mo₂TiC₂實(shí)現(xiàn)高效光熱催化WGS

利用太陽光驅(qū)動(dòng)金屬簇(SMC)催化高溫化學(xué)反應(yīng)為低碳工業(yè)的發(fā)展帶來了希望，但金屬簇催化劑的制備和利用全光譜太陽能的能力較差。在SMC的基礎(chǔ)上開發(fā)高效的光熱催化劑，以實(shí)現(xiàn)有效地利用太陽能的全光譜，是一個(gè)非常迫切又具有挑戰(zhàn)性的任務(wù)。近日，蘇州大學(xué)何樂、張曉宏和李超然等通過化學(xué)剝離法獲得了二維Mo₂TiC₂納米片，然后將Ru簇負(fù)載到Mo₂TiC₂上(Ru/Mo₂TiC₂)。

研究人員利用Ru/Mo₂TiC₂催化逆水煤氣變換(RWGS)反應(yīng)，結(jié)果顯示，在200°C-500°C內(nèi)，Ru/Mo₂TiC₂表現(xiàn)出比Ru-NP/Mo₂TiC₂更高的CO₂轉(zhuǎn)化率(通過金屬負(fù)載歸一化)和轉(zhuǎn)化程度；在Ru/Mo₂TiC₂、Ru-NP/Mo₂TiC₂和Ru/SiO₂催化劑上進(jìn)行了CO₂程序升溫脫附(TPD)實(shí)驗(yàn)，MXene為載體的樣品表現(xiàn)出增強(qiáng)的CO₂吸附和活化。此外，在500°C下Ru/Mo₂TiC₂能夠連續(xù)運(yùn)行15小時(shí)且催化性能保持穩(wěn)定，而Ru-NP/Mo₂TiC₂和Ru/SiO₂均逐漸失活。

研究人員還展示了MXene負(fù)載Ru團(tuán)簇在自然光下的光熱CO₂催化。在太陽光照射下，Ru/Mo₂TiC₂的表面溫度在30秒內(nèi)迅速升高到360°C，這表明MXene支撐的團(tuán)簇具有優(yōu)異的光熱轉(zhuǎn)換性能。

更重要的是，在光照5分鐘后，CO產(chǎn)生速率達(dá)到3.9 mol·g_Ru^-1·h^-1，CO選擇性為90%。該項(xiàng)工作展示了金屬團(tuán)簇催化劑巨大的太陽能-化學(xué)能轉(zhuǎn)換潛力，并且其具有改進(jìn)的反應(yīng)性和完全由陽光驅(qū)動(dòng)的特點(diǎn)也促使其成為一種綠色和低能耗工業(yè)生產(chǎn)的熱門催化劑。

Mo₂TiC₂ MXene-Supported Ru Clusters for Efficient Photothermal Reverse Water–Gas Shift. ACS Nano, 2022. DOI: 10.1021/acsnano.2c10707

7. Small: Ru-N降低Fe位點(diǎn)的d帶中心，提高電催化氧還原性能

氧還原反應(yīng)(ORR)在可持續(xù)能量轉(zhuǎn)換和儲(chǔ)存技術(shù)(如金屬空氣電池、燃料電池、氫氧電化學(xué)生產(chǎn)等)中起著關(guān)鍵作用，并且基于金屬-N₄的單原子催化劑是氧還原反應(yīng)(ORR)的有效的催化劑。然而，由于M-N-C催化劑對氧的吸附較差，催化劑的性能還遠(yuǎn)低于理想狀態(tài)。

基于此，深圳大學(xué)任祥忠、張雷和西安大略大學(xué)孫學(xué)良等將相鄰的Fe-N₄和Ru-N₄位點(diǎn)錨定到氮摻雜碳骨架中，以調(diào)整ORR中間體在Fe/N/C催化劑中Fe-N₄位點(diǎn)的吸附強(qiáng)度。

具體而言，所制備的FeN₄/RuN₄催化劑在堿性電解液中具有較高的ORR催化活性(E_1/2=0.958 V_RHE，動(dòng)力學(xué)電流密度(J_k)為28.57 mA cm^?2)，遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過FeN₄(0.87 V_RHE)和RuN₄(0.8 V_RHE)。結(jié)合物理表征和理論計(jì)算表明，相鄰原子分散的Ru-N位點(diǎn)可以降低Fe位點(diǎn)的d帶中心，削弱Fe-O的結(jié)合親和力，從而減弱氧中間體(OH*)在FeN₄位點(diǎn)上的吸附，最終提高氧還原活性。

針對FeN₄/RuN₄對ORR的優(yōu)異電催化性能，研究人員采用FeN₄/RuN₄催化劑作為鋅-空氣電池(ZAB)的陰極催化劑。該電池顯示出1.56 V的高穩(wěn)定開路電壓，接近理論值1.65 V；其在電流密度為313.1 mA cm^?2時(shí)提供了219.5 mW cm^?2的峰值功率密度，遠(yuǎn)高于ZAB-Pt/C (208.8 mW cm^?2)。

此外，該ZAB在5 mA cm^?2下循環(huán)2350 h后，充放電電壓間隙基本保持不變，而Pt/C電壓間隙明顯增大(< 750 h)。以上結(jié)果揭示了FeN₄/RuN₄作為水基鋅-空氣電池陰極催化劑的優(yōu)異活性和耐久性?？偟膩碚f，該項(xiàng)研究不僅為調(diào)整單原子催化劑的電子結(jié)構(gòu)提供了新的策略，而且突出了對雙金屬甚至多金屬原子協(xié)同增強(qiáng)ORR催化行為的基本理解。

Engineering Energy Level of FeN₄ Sites via Dual-Atom Site Construction Toward Efficient Oxygen Reduction. Small, 2022. DOI: 10.1002/smll.202205283

8. Small: CoFe MOF功勞大，增強(qiáng)BiVO₄電荷轉(zhuǎn)移以促進(jìn)光電化學(xué)水分解

光電化學(xué)(PEC)水分解是制造綠色氫燃料的有效策略之一。然而，陽極析氧反應(yīng)(OER)緩慢的動(dòng)力學(xué)和高過電位限制了該技術(shù)的發(fā)展和商業(yè)應(yīng)用。釩酸鉍(BVO)由于其有利于產(chǎn)氧的價(jià)帶位置和合適的光吸收帶隙，已成為實(shí)現(xiàn)高太陽能-化學(xué)能轉(zhuǎn)化效率的熱門材料。但是，BVO光陽極表面催化性能不足、電荷分離和轉(zhuǎn)移效率低下，這嚴(yán)重制約了其PEC水氧化性能。

近日，鄭州大學(xué)易莎莎課題組以煙酸(NA)和十六烷基三甲溴化銨(CTAB)作為配體和表面活性劑，在BVO光陽極表面均勻涂覆超薄二元CoFe MOF層(BVO/CoFe MOF (NA))以實(shí)現(xiàn)強(qiáng)的電荷分離和轉(zhuǎn)移。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在BVO表面包覆CoFe MOF (NA)可以構(gòu)建II型異質(zhì)結(jié)，極大地促進(jìn)光生載流子的分離和轉(zhuǎn)移，從而延長光生空穴的壽命；CoFe MOF (NA)作為一種有效的析氧助催化劑，提高空穴注入效率，加速表面反應(yīng)動(dòng)力學(xué)；合理設(shè)計(jì)的結(jié)構(gòu)可以通過降低界面電阻來促進(jìn)電荷轉(zhuǎn)移，并且關(guān)閉了從BVO到其表面陷阱態(tài)的空穴轉(zhuǎn)移通道，從而延長光生電荷壽命。

因此，BVO/CoFe MOF (NA)光陽極在1.23 V_RHE下的光電流密度達(dá)3.92 mA cm^-2；在0.79 V_RHE，BVO/CoFe MOF (NA)的ABPE值達(dá)到1.09%，而BVO/CoFe MOF (5-ana)、BVO@CoFe MOF (NA)和BiVO₄分別達(dá)到0.84、0.62和0.28%，表明CoFe MOF (NA)比CoFe MOF (5-ana)活性更高。

此外，BVO/CoFe MOF (NA)在400 nm處的最高的IPCE值為89%，大約是純BVO的3.1倍；BVO/CoFe MOF (NA)光陽極在400 nm處的偏置光子電流效率(APCE)達(dá)到96%，表明幾乎所有的吸收光都可以用于PEC水的氧化。綜上，控制結(jié)構(gòu)以調(diào)控光生電荷分離和轉(zhuǎn)移為設(shè)計(jì)和制備高效的太陽能-燃料轉(zhuǎn)換光催化劑提供了策略。

Structural Engineering of BiVO₄/CoFe MOF Heterostructures Boosting Charge Transfer for Efficient Photoelectrochemical Water Splitting. Small, 2022. DOI: 10.1002/smll.202205246

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/15/37ed749636/

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