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崔屹/鮑哲南2022首篇Joule：液態(tài)電解質(zhì)-實(shí)用鋰金屬電池的紐帶

商用鋰離子電池的比能量已達(dá)到理論極限。未來(lái)的消費(fèi)電子和電動(dòng)汽車(chē)市場(chǎng)要求開(kāi)發(fā)高能量密度的鋰金屬電池，而鋰金屬電池一直受到循環(huán)性差的困擾。電解液工程可以提供一種有前途的方法來(lái)解決與鋰金屬電池相關(guān)的問(wèn)題，并且最近在實(shí)際條件下大大提高了循環(huán)壽命。然而，目前鋰金屬電池的性能與商業(yè)應(yīng)用所需的性能之間仍然存在差距。進(jìn)一步的改進(jìn)將需要對(duì)現(xiàn)有電解質(zhì)設(shè)計(jì)方法進(jìn)行系統(tǒng)分析。

斯坦福大學(xué)崔屹、鮑哲南等首先總結(jié)了用于鋰金屬電池（LMBs）的先進(jìn)電解液與高壓正極配對(duì)的最新方法。然后，總結(jié)了這些先進(jìn)電解液之間的共同特征，最后討論了未來(lái)的合理設(shè)計(jì)方向和策略。

圖1 LMB電解液工程的機(jī)遇與挑戰(zhàn)

最近用于LMBs的高性能電解液包括：

1）高濃度電解液（HCEs），典型的例如4 M LiFSI/DME、7 M LiFSI/FEC、3 M LiFSI/DME-DOL、2 M LiPF₆/EC-DEC-FEC和2 M LiPF₆/THF-MTHF等；

2）局域高濃度電解液（LHCEs），比如1LiFSI-1.2DME-3TTE、1.2 M LiFSI TEP-BTFE和1LiFSI-3TMS-3TTE等；

3）單鹽單溶劑電解液（4SEs），例如1 M LiFSI/FDMB和1 M LiFSI/DME-FDMH等；

4）全氟電解液（FFEs），例如1 MLiPF₆ FEC-FEMC-D2、1 M LiFSI/FSA等；

5）多鹽電解液，比如2 M LiTFSI + 2 M LiDFOB/DME、1 M LiDFOB + 0.2 M LiBF₄/FEC-DEC和2 M LiDFOB + 1.4 M LiBF₄/FEC-DEC等；

6）具有新添加劑的電解液，例如1 M LiPF₆/FEC-TFEC和1 M LiTFSI + 1.5 M LiFSI/G3-HFE、2.3 M LiFSI/DME with 20 mM of LiNO₃ and 20 mM of CuF₂等。

圖2 HCEs、LHCEs和4SEs

由先進(jìn)LMB電解液實(shí)現(xiàn)的關(guān)鍵功能：

1）有機(jī)氟化學(xué)，氟是電負(fù)性最強(qiáng)的元素；因此，具有強(qiáng)吸電子-F基團(tuán)的溶劑分子的功能化可以顯著提高它們的氧化穩(wěn)定性，這對(duì)于對(duì)鋰金屬負(fù)極有益但氧化穩(wěn)定性較差的醚基溶劑尤為重要。

2）無(wú)枝晶鋰沉積形態(tài)，具有大鋰顆粒尺寸的均勻鋰沉積形態(tài)是高鋰金屬CE的必要條件，具有低縱橫比和彎曲度的大鋰顆?？勺畲笙薅鹊販p少鋰剝離過(guò)程中“死鋰”的形成。

3）SEI微觀結(jié)構(gòu)和均勻性，先進(jìn)的電解質(zhì)通?？梢詫?shí)現(xiàn)薄的、完全無(wú)定形的和高度均勻的SEI。

4）SEI化學(xué)和鋰離子溶劑化環(huán)境，SEI的化學(xué)成分決定了離子電導(dǎo)率和界面能等關(guān)鍵性質(zhì)，因此會(huì)影響鋰沉積形態(tài)和CE，SEI化學(xué)的重要性可以追溯到鋰離子溶劑化結(jié)構(gòu)，因?yàn)榈谝粋€(gè)溶劑化殼的組成直接決定了SEI 的化學(xué)成分。

圖3 SEI化學(xué)

先進(jìn)LMB電解液的未來(lái)設(shè)計(jì)和指標(biāo)：

1）理論模擬和數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)研究；

2）LMB電解液的分子設(shè)計(jì)；

3）LMB電解液的實(shí)用性考慮，例如成本效益、可擴(kuò)展性和環(huán)保性，電池安全性，日歷壽命，寬溫域工作范圍等。

圖4 LMB電解液研究的未來(lái)方向

Liquid electrolyte: The nexus of practical lithium metal batteries. Joule 2022. DOI: 10.1016/j.joule.2021.12.018

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