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??????AEM：富含拓撲缺陷的碳作為無金屬正極催化劑，助力高性能Li-CO2電池

探索高效的雙功能催化劑對正極CO₂的還原和Li₂CO₃的分解是高性能Li-CO₂電池的關鍵。近日，澳大利亞新南威爾士大學戴黎明教授、北京化工大學胡傳剛教授和劉棟副教授（共同通訊作者）等人報了一種富含拓撲缺陷豐富的基于石墨烯（TDG）的材料，其被開發(fā)作為Li-CO₂電池的無金屬正極催化劑。

在電流密度為0.5 A g^-1下，Li-CO₂電池表現(xiàn)出的完全放電容量超過69000 mA h g^-1，是前所未有的，即使在2.0 A g^-1的極高電流密度下也具有1.87 V（Li/Li⁺）的相對較小的電壓間隙，具有良好的長期穩(wěn)定循環(huán)壽命，在1.0 A g^-1下可以達到600次循環(huán)。

圖1. NG和TDG制備與表征

由于在碳骨架中引入拓撲缺陷，在放電/充電過程中，為CO₂還原和演化提供足夠的活性位點，以促進Li₂CO₃的形成/分解，因此利用TDG正極電催化劑的Li-CO₂電池具有優(yōu)異的性能。密度泛函理論（DFT）計算揭示了拓撲缺陷中帶負電荷的C原子作為CO₂分子吸附和Li₂CO₃分解的活化位點的優(yōu)越性，在充/放電過程中，雜環(huán)五邊形環(huán)（C5）具有較低的理論勢能隙（1.01 V）。

圖2. Li-CO₂電池的性能

Topological Defect-Rich Carbon as a Metal-Free Cathode Catalyst for High-Performance Li-CO₂ Batteries. Adv. Energy Mater., 2021, DOI: 10.1002/aenm.202101390.

https://doi.org/10.1002/aenm.202101390.

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