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萬立駿/曹安民AFM：界面修飾陶瓷電解質(zhì)助力鋰負(fù)極循環(huán)5200小時！

固態(tài)電池(SSBs) 在能量密度和安全性方面均具有優(yōu)勢，有望用于下一代儲能，但面臨固態(tài)電解質(zhì)(SSEs)與電極（尤其是鋰負(fù)極）之間的固體-固體接觸不良的挑戰(zhàn)。

中科院化學(xué)所萬立駿院士、曹安民等采用一種簡便的配位輔助沉積工藝在SSEs上構(gòu)建人工Ta₂O₅納米薄膜，以解決相關(guān)的界面挑戰(zhàn)。

圖1 Ta₂O₅薄膜的合成及表征

作者通過使用石榴石型SSEs Li_6.5La₃Zr_1.5Ta_0.5O₁₂ (LLZT)作為模型系統(tǒng)驗(yàn)證了該策略的可行性。研究發(fā)現(xiàn)，Ta₂O₅薄膜具有親鋰性，對金屬鋰具有高穩(wěn)定性，因此，在LLZT顆粒上沉積人造Ta₂O₅層能夠確保SSE和鋰負(fù)極之間緊密和穩(wěn)定的界面，以維持延長的循環(huán)。同樣重要的是，這種合成控制是通過配位輔助沉積(CAD)協(xié)議實(shí)現(xiàn)的，即通過使用聚丙烯酸作為功能聚合物來控制表面反應(yīng)和Ta₂O₅薄膜的形成，這突出了基于溶液的工藝具有與原子層沉積（ALD）相當(dāng)?shù)哪芰?，但是一條更快且工業(yè)兼容的路線。

圖2 對稱電池性能

結(jié)果表明，12 nm Ta₂O₅納米膜可將Li/LLZT-Ta/Li對稱鋰電池的界面阻抗顯著降低至9 Ω cm²（Li/LLZT/Li為1258 Ω cm²）。同時，LLZT-Ta可以承受非?？量痰碾娀瘜W(xué)過程，表現(xiàn)為高臨界電流密度可達(dá)到2.0 mA cm^-2，比原始LLZT(0.2 mA cm^-2)高一個數(shù)量級，并在25 °C下實(shí)現(xiàn)了高達(dá)5200 h前所未有的循環(huán)能力。

此外，這種界面控制還可以整合商業(yè)正極材料的使用，包括LiFePO₄(LFP)和LiNi_0.83Co_0.07Mn_0.1O₂(NCM0.83)，用于高度穩(wěn)定的全電池。該研究通過可擴(kuò)展且可靠的制造工藝為精細(xì)雕刻的界面層開辟了一條研究途徑，有助于加速SSEs的商業(yè)化。

圖3 全電池性能

Interface Engineering of a Ceramic Electrolyte by Ta2O5 Nanofilms for Ultrastable Lithium Metal Batteries. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202201498

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