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郭玉國/王鵬飛/肖冰AEM: 多離子協(xié)同改性減輕鈉電P2型正極的大體積相變

近年來，鈉離子電池（SIBs）作為鋰離子電池（LIBs）的補(bǔ)充甚至替代品，憑借其類似的電荷存儲(chǔ)機(jī)制及鈉資源的豐富性和低成本而受到廣泛關(guān)注。而層狀過渡金屬氧化物P2-Na_2/3Ni_1/3Mn_2/3O₂通常在鈉（脫）插層過程中發(fā)生大體積相變和不同的Na空位排序，導(dǎo)致容量快速下降和倍率性能差。

在此，中科院化學(xué)所郭玉國研究員及西安交通大學(xué)王鵬飛教授、肖冰教授等人提出了一種多離子協(xié)同改性策略來設(shè)計(jì)Li-Mg-Ti共取代的P2-Na_0.7Li_0.03Mg_0.03Ni_0.27Mn_0.6Ti_0.07O₂（NaLMNMT）。根據(jù)離子半徑和元素化合價(jià)，摻雜離子（Li⁺、Mg²⁺、Ti⁴⁺）有望部分取代Ni²⁺和Mn⁴⁺并占據(jù)過渡金屬（TM）層。

為了進(jìn)行比較，作者還合成和研究了原始樣品和單離子取代樣品（NaNM、NaLNM、NaMNM 和NaNMT）。研究表明，四價(jià)鈦的作用是提供高氧化還原電位，惰性二價(jià)鎂穩(wěn)定結(jié)構(gòu)，一價(jià)鋰平滑電化學(xué)曲線。原位XRD、原位X射線吸收光譜和DFT計(jì)算的組合分析表明，多金屬離子的貢獻(xiàn)通過增加過渡金屬板滑動(dòng)的能壘，將不利的大體積P2到O2的躍遷轉(zhuǎn)變?yōu)檫m度的“Z”-共生結(jié)構(gòu)。

圖1. 本文涉及的晶體結(jié)構(gòu)示意圖

因此，基于Ni²⁺/Ni⁴⁺氧化還原反應(yīng)，得到的P2-NaLNMMT電極在0.1C時(shí)的可逆容量為134 mAh g^-1，工作電壓為3.57 V且具有出色的循環(huán)穩(wěn)定性（2C時(shí)200次循環(huán)后容量保持率為82%，而對(duì)照樣品不超過60%）和出色的倍率性能（4 C時(shí)容量為110 mAh g^-1）。

此外，通過與硬碳（HC）負(fù)極匹配組裝成的NaLMNMT||HC全電池提供了292.6 mAh g^-1的高可逆容量和約3.6 V的高平均工作電壓，可實(shí)現(xiàn)296 Wh kg^-1的能量密度?？傊?，本研究提出了一種多離子協(xié)同改性策略，為定制高性能層狀正極材料提供了新途徑，以提高SIB的電池性能。

圖2. 五種樣品的電化學(xué)性能

Mitigating the Large-Volume Phase Transition of P2-Type Cathodes by Synergetic Effect of Multiple Ions for Improved Sodium-Ion Batteries, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202103461

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