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可充鋰電池通常表現(xiàn)出逐漸的容量損失，從而導(dǎo)致能量和功率密度降低。對于負極材料，容量損失主要歸因于固體電解質(zhì)界面(SEI)層的形成和體積膨脹效應(yīng)。對于正極材料，容量損失主要歸因于結(jié)構(gòu)變化和金屬離子溶解。

烏普薩拉大學(xué)David Rehnlund等在本綜述中重點關(guān)注了一種迄今為止很大程度上未被認識到的容量損失類型，這種容量損失是由電極中存在的濃度梯度導(dǎo)致的鋰原子或離子擴散引起的。

圖1 硅電極在半電池和全電池中的循環(huán)性能；LiAlO₂涂覆的Si納米顆粒以減輕Si電極中的鋰捕獲

在此，作者基于已發(fā)表的實驗數(shù)據(jù)和最近這種捕獲效應(yīng)的研究中獲得的結(jié)果，提出了擴散控制容量損失的證據(jù)，然后采用基于擴散的模型討論了擴散控制的鋰捕獲引起的容量損失的影響，并與其他預(yù)期會導(dǎo)致容量損失的現(xiàn)象進行了比較。接著討論了可用于識別和規(guī)避擴散控制的鋰捕獲問題（例如，循環(huán)電池的再生）的方法，此外還討論了這一重要研究領(lǐng)域的剩余挑戰(zhàn)和提出的未來研究方向。

圖2 復(fù)合負極中擴散控制的鋰捕獲機制示意圖

根據(jù)作者討論的結(jié)果，可以合理地得出結(jié)論，由于擴散控制的鋰捕獲導(dǎo)致的容量損失在負極和正極材料中都可以看到，而且鋰捕獲同樣可以發(fā)生在集流體中，這種效應(yīng)也應(yīng)該存在于無負極鋰金屬電極中。這意味著當試圖提高單個電極和全電池的壽命時，應(yīng)始終考慮擴散控制的鋰捕獲效應(yīng)（除了例如SEI效應(yīng)）。由于擴散控制的鋰捕獲效應(yīng)是由于電極材料中存在濃度梯度，因此很明顯，在這些情況下，鋰化和脫鋰化不會導(dǎo)致電極材料中鋰的均勻濃度，這意味著固態(tài)擴散速率太低，無法確保在平衡條件下進行鋰化和脫鋰化步驟。

此外，由于鋰嵌入電極和鋰合金形成電極都可以看到擴散控制的鋰捕獲，因此鋰離子或鋰原子都可能參與捕獲過程。捕獲源于循環(huán)過程中材料中產(chǎn)生的鋰濃度分布導(dǎo)致的雙向擴散現(xiàn)象導(dǎo)致的鋰化和去鋰化容量不匹配。對于形成負極合金的電極材料，例如Si，脫鋰步驟變得不完整，因為一小部分（例如，<1%）的沉積鋰可以擴散到電極中，并在隨后的脫鋰步驟中變得難以利用。

當負極中捕獲的鋰量增加時，鋰在材料中的擴散速率降低，鋰化電極變得越來越困難，因此，負極的容量降低，同時鋰化過電位增加，特別是在循環(huán)的最后階段。對于正極材料，電極材料中存在的濃度梯度反而會導(dǎo)致正極完全鋰化的問題。雖然擴散控制的鋰捕獲效應(yīng)顯然也會導(dǎo)致全電池實驗中的容量損失，但由于存在例如SEI和CEI效應(yīng)，對此類實驗的解釋變得復(fù)雜。

圖3 合金型負極材料的研究

Lithium-diffusion induced Capacity Losses in Lithium-Based Batteries. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202108827.

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AM：鋰基電池容量損失機制的新認識

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