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將煙氣中的CO₂捕獲能力和電化學(xué)CO₂還原反應(yīng)（eCO₂RR）活性位點整合到催化劑中是一種有效的碳中和策略，但難度很大。結(jié)合混合氣體突破實驗和eCO₂RR實驗，中山大學(xué)陳小明院士和廖培欽教授等人報道了基于Ag₁₂團(tuán)簇的金屬-有機(jī)骨架（1-NH₂，又名Ag₁₂bpy-NH₂），同時具有CO₂捕獲位點作為“CO₂中繼”和eCO₂RR活性位點，不僅利用其微孔高效捕獲模擬煙氣中的CO₂，還可以將吸附的CO₂的eCO₂RR催化成CO，其CO₂轉(zhuǎn)化率高達(dá)60%。

在模擬煙氣下，其eCO₂RR性能（在極低的電池電壓-2.3 V下，商用電流密度為120 mA cm^-2，300 h的法拉第效率（FE_CO）為96%，全電池能量轉(zhuǎn)換效率為56%），接近100% CO₂氣氛下的eCO₂RR性能，高于所有報道的在100% CO₂氣氛下的高電位催化劑的eCO₂RR性能。

通過operando ATR-FTIR，作者研究了電解過程中產(chǎn)生的中間體。對于1-NH₂，隨著電解時間的增加，在2330和2360 cm^-1處出現(xiàn)了兩條較弱的譜帶，可歸屬于氣態(tài)CO₂。同時，在1172和1396 cm^-1處的兩個吸收峰可分配給關(guān)鍵中間體*COOH，對于還原CO₂生成CO至關(guān)重要。

對于1和1-CH₃，1396 cm^-1處的波段強(qiáng)度隨著電解時間的增加而增加，表明*COOH中間體的形成。結(jié)果表明，三種催化劑催化的eCO₂RR所涉及的關(guān)鍵中間體相同。

通過DFT計算，作者揭示了CO₂向*COOH和*CO中間體的轉(zhuǎn)變。*COOH和*CO中間體對1，1-CH₃和1-NH₂的吸附能幾乎相同，說明這些MOFs中eCO₂RR活性位點的活性相同。這些MOFs具有相同的催化活性位點Ag₁₂，并且1-NH₂中胺基與*COOH中間體之間的距離過長，難以形成有效的氫鍵。因此，1-NH₂的eCO₂RR性能遠(yuǎn)好于1和1-CH₃，應(yīng)該與eCO₂RR能否大量發(fā)生在孔表面有關(guān)，而不是與eCO₂RR活性位點的催化活性有關(guān)。

Simultaneous Capture of CO₂ Boosting Its Electroreduction in the Micropores of a Metal-organic Framework. Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: 10.1002/anie.202311265.

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陳小明院士/廖培欽Angew：MOF助力捕獲CO2并電還原

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