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水系電池中的鋅負極總是遭受嚴重的電化學腐蝕和內(nèi)部枝晶生長。這些問題可以通過使用疏水聚合物和離子導電無機物作為人造層來緩解。然而，未經(jīng)特殊改性的無機物與疏水聚合物的相容性總是較差，從而導致保護層松散多孔，對副反應的抑制作用有限。

山東大學楊劍等將正丁胺嵌入到層狀結構的α-ZrP中，成功地提高了與常用人造層配方中N-甲基吡咯烷酮（NMP）和聚（偏二氟乙烯）（PVDF）的相容性。

圖1 α-ZrP和ex-ZrP的晶體結構和顆粒形態(tài)

除了層狀結構外，α-ZrP還表現(xiàn)出良好的熱穩(wěn)定性、低電子電導率和高耐酸堿性能，所有這些都使其作為人造層的無機物而引人入勝。但α-ZrP的層間距僅為 7.6 ?，小于水合Zn離子的直徑（~8.6 ?），因此，將正丁胺嵌入到α-ZrP中以增加層間距，從而產(chǎn)生ex-ZrP復合材料。與α-ZrP相比，這種嵌入帶來以下好處：

i) 由于正丁胺和NMP/PVdF之間的極性相似，它提高了ex-ZrP與PVdF在NMP中的相容性，增強的相容性有利于在Zn上形成PVdF致密層，因此，抑制了H₂O滲透和寄生反應。

ii) 它增加了α-ZrP的層間距，促進了Zn²⁺的脫溶劑化和傳輸過程，這得到了表觀能壘、離子電導率和密度泛函理論的支持。iii)更有趣的是，它增加了局部濃度（C_Zn2+）和遷移數(shù)（t_Zn2+），顯著降低了陰離子引起的副反應和電極過電位。

圖2 半電池性能

受益于上述優(yōu)勢，這種人造層在對稱/非對稱電池中表現(xiàn)出比裸Zn和α-ZrP更好的電化學性能。此外，這種增強也在全電池和其他層結構（MMT和V₂O₅）中得到驗證，從而證明了這種策略的巨大潛力。這些結果提供了一種新方法來豐富可能作為鋅離子導體發(fā)揮作用的無機物家族，并改善導電無機物和疏水聚合物之間的界面，以用于無枝晶鋅負極。

圖3 全電池性能

Organics Intercalation into Layered Structures Enables Superior Interface Compatibility and Fast Charge Diffusion for Dendrite-Free Zn Anodes. Energy & Environmental Science 2022. DOI: 10.1039/d1ee03624f

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山大楊劍EES：有機物嵌入層狀結構實現(xiàn)無枝晶鋅負極

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