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張濤院士團(tuán)隊(duì)Nature子刊：單原子&三、四、五配位，誰的催化性能更強(qiáng)？

成果簡介

單原子催化劑(SACs)以其明確的活性位點(diǎn)結(jié)構(gòu)和最大的金屬原子利用率而成為多相催化研究的前沿領(lǐng)域。然而，SACs在實(shí)際過程的應(yīng)用仍然是一個巨大挑戰(zhàn)。

中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所的張磊磊副研究員、王愛琴研究員、張濤院士等人通過兩次熱解乙酰丙酮釕與N/C的前驅(qū)體(在900℃、N₂中熱解，然后在800℃、NH₃中處理)，從而合成了一種高活性、選擇性和穩(wěn)定的Ru SAC。通過改變合成溫度，成功制備了具有Ru-N₅、Ru-N₄和Ru-N₃等活性位點(diǎn)的Ru₁/NC SACs。結(jié)果表明，單原子Ru的氧化態(tài)為+2，而電子密度隨著Ru-N配位數(shù)的減小而增大，且在NH₃預(yù)吸附較強(qiáng)的情況下，其氫活化能力也逐漸增強(qiáng)。因此，合成的Ru₁-N₃結(jié)構(gòu)即使在NH₃過量的情況下也表現(xiàn)出適度的氫活化能力，從而在醛酮還原轉(zhuǎn)換成伯胺反應(yīng)中表現(xiàn)出高的伯胺選擇性，達(dá)99%。此外，與大多數(shù)SACs和納米催化劑相比，該催化劑還顯示出優(yōu)異的胺產(chǎn)率，抗CO和S毒化能力，以及在苛刻的加氫處理?xiàng)l件下表現(xiàn)出高穩(wěn)定性。相關(guān)工作以《Highly selective and robust single-atom catalyst Ru₁/NC for reductive amination of aldehydes/ketones》為題在《Nature Communications》上發(fā)表論文。

圖文導(dǎo)讀

張濤院士團(tuán)隊(duì)Nature子刊：單原子&三、四、五配位，誰的催化性能更強(qiáng)？

圖1. 糠醛(1a)轉(zhuǎn)化為目標(biāo)產(chǎn)物糠醛胺(2a)，并伴隨著許多副反應(yīng)產(chǎn)物(3a-8a)

圖2. Ru₁/NC-T催化劑的制備與表征

圖3. Ru₁/NC-T樣品的XPS分析

圖4. Ru₁/NC-T催化劑的XAS分析

表1 EXAFS譜圖的擬合結(jié)果

表2 不同催化劑對糠醛還原胺化反應(yīng)的催化性能

圖5. Ru₁/NC-900-800NH₃催化劑的穩(wěn)定性

圖6. Ru₁/NC-T催化劑上NH₃和H₂的微量吸附量熱

總結(jié)展望

總之，本文利用簡單的熱解方法，在N摻雜碳上制備了高活性、選擇性和穩(wěn)定的Ru SACs。隨著熱解溫度由700℃提高到900℃，Ru-N配位數(shù)由Ru-N₅、Ru-N₄下降到Ru-N₃，而單原子Ru的電子密度逐漸增大。通過在800℃、NH₃氛圍下進(jìn)一步處理，Ru-N₃位點(diǎn)上的電子密度進(jìn)一步增加。由于單原子Ru的配位結(jié)構(gòu)和電子密度發(fā)生微調(diào)，其在醛/酮的還原胺化過程的催化性能得到了進(jìn)一步改善。其中，Ru₁/NC-900-800NH₃ SAC的H₂活化能力適中，顯示出最高的產(chǎn)伯胺活性和選擇性。此外，該催化劑在重復(fù)使用測試中表現(xiàn)出良好的穩(wěn)定性，并對廣譜的生物質(zhì)衍生的醛/酮底物具有耐受能力。特別地，該催化劑還顯示出卓越的抗CO、S毒化能力。這項(xiàng)工作中建立的結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系，將為高度選擇性和穩(wěn)定的SACs的合理設(shè)計(jì)提供一條途徑。

文獻(xiàn)信息

Highly selective and robust single-atom catalyst Ru₁/NC for reductive amination of aldehydes/ketones,?DOI：10.1038/s41467-021-23429-w

https://www.nature.com/articles/s41467-021-23429-w

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/15/2a6f515ca8/

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