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朱敏/胡仁宗/吳順情AM: Mo/SnO2/Mo電極，700次循環(huán)無衰減！

在有前途的高容量負極材料中，二氧化錫（SnO₂）代表了一種經(jīng)典且重要的候選材料，它涉及鋰存儲的轉(zhuǎn)化和合金化反應。然而，轉(zhuǎn)化反應的可逆性較差，通常導致初始庫侖效率低（ICE，~60%）、可逆容量小且電極循環(huán)穩(wěn)定性差。

在此，華南理工大學朱敏教授、胡仁宗教授及廈門大學吳順情教授等人仔細設計了SnO₂和Mo之間的界面結構，通過調(diào)整SnO₂-Mo多層膜來調(diào)節(jié)結構配置和氧分布。對稱的Mo保護層可以有效抑制鋰化/脫鋰過程中SnO₂的體積膨脹和Sn的粗化，有助于避免暴露過多的活性表面，從而有利于在Mo外層形成致密而薄的固體電解質(zhì)界面（SEI）層并減少初始循環(huán)中的不可逆容量。

受益于對結構穩(wěn)定性、鋰存儲容量和反應動力學的多方面界面效應，Mo/SnO₂/Mo（MSM）表現(xiàn)出良好的循環(huán)穩(wěn)定性和加速的電荷轉(zhuǎn)移動力學，實現(xiàn)了突破性的性能，即高達92.6% 的平均ICE、1067 mAh g^-1的大容量及在700次循環(huán)后~100% 的保持率。

圖1. SnO₂-Mo電極的高度可逆和穩(wěn)定的鋰存儲特性

此外，即使是MSM||LiFePO₄全電池（150次循環(huán)后容量保持率100%）和更大容量的MSM||Li軟包電池（200次循環(huán)后容量保持率100%），也可以在整個循環(huán)過程中保持高容量保持率。研究表明，SnO₂和Mo之間的氧原子再分配導致的非晶態(tài)SnO₂/Mo界面能夠精確地調(diào)節(jié)多層膜的可逆容量和循環(huán)穩(wěn)定性，而電極的穩(wěn)定容量隨界面密度呈拋物線分布。

此外，DFT計算和原位/非原位實驗分析的結合揭示了氧在SnO₂/Mo異質(zhì)界面中的重分布通過誘導內(nèi)建電場促進Li⁺遷移動力學，提高了SnO₂反應的可逆性。這項工作提供了對金屬氧化物混合電極的界面性能關系的新理解，并為制造高性能鋰離子電池提供了關鍵指導。

圖2. 由感應內(nèi)建電場效應增強的Li⁺轉(zhuǎn)移動力學

Boosting Reversibility and Stability of Li Storage in SnO₂-Mo Multilayers: Introduction of Interfacial Oxygen Redistribution, Advanced Materials 2021. DOI: 10.1002/adma.202106366

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