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在固態(tài)電池中使用鋰金屬負極，已成為取代傳統(tǒng)鋰離子電池最有前途的技術(shù)之一。固態(tài)電解質(zhì)是鋰金屬電池安全運行的關(guān)鍵技術(shù)，因為它可以抑制鋰枝晶不受控制的生長。然而，現(xiàn)有固態(tài)電解質(zhì)的力學(xué)性能和電化學(xué)性能，還不能滿足鋰金屬電池實際應(yīng)用的要求。

在此，來自韓國科學(xué)技術(shù)高級研究院的Bumjoon J. Kim&美國佐治亞理工學(xué)院的Seung Woo Lee等研究者，報道了一類具有三維相互連接的塑性晶體相的彈性固體電解質(zhì)。相關(guān)論文以題為“Elastomeric electrolytes for high-energy solid-state lithium batteries”于2022年01月12日發(fā)表在Nature上。

基于有機電解質(zhì)體系的鋰(Li)金屬電池(LMBs)的商業(yè)應(yīng)用，一直受到安全問題和鋰金屬負極眾所周知挑戰(zhàn)的阻礙：不受控制的Li枝晶生長、不穩(wěn)定的固電解質(zhì)間相(SEI)層增厚、“死”Li的形成以及循環(huán)過程中Li金屬的大體積變化，這些都加速了電池的衰落。

因此，眾多研究努力致力于利用多孔支架、人工SEI層和固態(tài)電解質(zhì)(SSEs)，來解決這些問題。特別是，基于無機或有機有機溶劑的固態(tài)LMBs已經(jīng)成為一個有潛力的候選者，因為它們通過消除可燃有機溶劑，在安全性方面提供了實質(zhì)性的改善。

鑒于鋰離子電池的滾對滾制造工藝的兼容性，固體聚合物電解質(zhì)(SPEs)因其低制造成本、無毒和相對柔軟的性質(zhì)而引起了人們的極大興趣，使其能夠與電極形成光滑的界面。在各種聚合物中，聚環(huán)氧乙烷(PEO)基SPEs一直是研究的重點；然而，這些聚合物沒有表現(xiàn)出足夠的離子導(dǎo)電性和穩(wěn)定性，以穩(wěn)定運行的LMBs。提高離子導(dǎo)電性的一個常見方法是在聚合物基體中加入添加劑，如有機和無機填料，以形成凝膠或雜化的SPEs。然而，這些凝膠和雜化SPEs的離子導(dǎo)電性和/或力學(xué)性能應(yīng)進一步提高，以提高其在高能LMBs中的可行性。

彈性體是一種合成橡膠，由于其優(yōu)越的力學(xué)性能，廣泛應(yīng)用于消費產(chǎn)品和先進技術(shù)(可穿戴電子產(chǎn)品和軟機器人)。彈性體既可以提供良好的基體分散功能部件，同時又保持了力學(xué)彈性和功能性。例如，當(dāng)分散的組分在彈性體基體內(nèi)三維連接時，共混物的重要功能，如電導(dǎo)率和離子導(dǎo)電性可以很好地保持。

聚合誘導(dǎo)相分離(PIPS)是一種控制相分離結(jié)構(gòu)的疇大小和連通性的過程，允許形成共連續(xù)的納米結(jié)構(gòu)。然而，目前還沒有人嘗試使用PIPS在彈性體系統(tǒng)中開發(fā)離子傳導(dǎo)相。因此，研究者設(shè)想，如果離子導(dǎo)電材料能夠通過PIPS在力學(xué)堅固的彈性體基體中形成三維(3D)互聯(lián)相，就可以實現(xiàn)優(yōu)異的離子和力學(xué)性能。

在此，研究者報道了一種用于高能LMBs的不同類型的SPEs，它是基于一種具有離子導(dǎo)電塑性晶體且具有三維互聯(lián)相的原位形成的彈性體。塑性晶體嵌入彈性體電解質(zhì)(PCEE)的共連續(xù)結(jié)構(gòu)，是由PIPS在原胞內(nèi)的聚合物和塑性晶體之間開發(fā)的。PCEE表現(xiàn)出優(yōu)異的力學(xué)性能和高離子電導(dǎo)率(在20°C時為1.1 mS cm^?1)，具有高鋰離子轉(zhuǎn)移數(shù)(t₊)為0.75。

此外，由于其力學(xué)彈性，在電池內(nèi)形成的PCEE(以下簡稱“內(nèi)置PCEE”)有效地適應(yīng)了快速充放電循環(huán)過程中Li的大體積變化。使用內(nèi)置的PCEE，研究者演示了一個基于SPE的固態(tài)LMB，正極為LiNi_0.83Mn_0.06Co_0.11O₂(NMC-83)，在4.5 V的高壓下的穩(wěn)定運行。這種彈性體電解質(zhì)系統(tǒng)，為實現(xiàn)高性能和穩(wěn)定的固態(tài)LMBs提供了一個有前途的策略。

2022年，第一篇鋰電Nature！

圖1. 塑性-晶體嵌入彈性體電解質(zhì)的設(shè)計

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圖2. 內(nèi)置PCEE的性質(zhì)

圖3. 對稱Li和非對稱Li||Cu電池內(nèi)置PCEE

圖4. 研制具有彈性電解質(zhì)的高能全固態(tài)LMB

綜上所述，研究者報道了一類基于彈性電解質(zhì)原位形成的SPEs，該彈性體電解質(zhì)含有三維互聯(lián)的塑性晶體相，成功地結(jié)合了彈性體和塑性晶體的優(yōu)點，包括高離子導(dǎo)電性、優(yōu)異的力學(xué)性能、電化學(xué)穩(wěn)定性、低界面電阻，高鋰離子轉(zhuǎn)移數(shù)。內(nèi)置的PCEEs使對稱Li和非對稱Li||Cu電池皆具有優(yōu)異的循環(huán)性能，其低電壓滯回低于26 mV和100.0%的CEs。最后，在有限的鋰源和高負載NMC正極(N/P比<3.4)的約束條件下，研究者證明了PCEE基固態(tài)LMB在環(huán)境溫度下具有高比能和高功率的穩(wěn)定運行。

這種彈性體電解質(zhì)體系，能夠以其優(yōu)異的力學(xué)性能和高的離子電導(dǎo)率而廣泛應(yīng)用于各種后金屬(如鈉、鉀、鋅、鎂、鋁)電池的操作，包括金屬-空氣電池和金屬-硫電池等。

文獻信息

Lee, M.J., Han, J., Lee, K.?et al.?Elastomeric electrolytes for high-energy solid-state lithium batteries.?Nature?601,?217–222 (2022). https://doi.org/10.1038/s41586-021-04209-4

原文鏈接：

https://www.nature.com/articles/s41586-021-04209-4#citeas

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