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上大袁帥/王竹儀AFM：基于金屬有機(jī)配位聚合物復(fù)合有機(jī)正極

盡管有機(jī)正極材料在鋰離子電池(LIBs)的背景下引起了越來越多的關(guān)注，但仍受到循環(huán)穩(wěn)定性低和電子導(dǎo)電性差的困擾。

上海大學(xué)袁帥、王竹儀等通過簡單的溶劑熱方法制備了一種由氧化還原活性HAT-CN連接劑和Co（II）離子中心組成的配位聚合物鈷-六氮雜苯并苯六甲腈（Co（HAT-CN））。

圖1 材料制備及表征

作為正極材料，Co（HAT-CN）具有令人印象深刻的循環(huán)穩(wěn)定性和良好的比容量，這得益于-CN和Co²⁺的配位鍵以及最小化的氧化還原惰性單元。此外，Co（HAT-CN）的HOMO和LUMO能級之間的能隙(E_gap)僅為0.61 eV，因此獲得比HAT-CN更高的電子電導(dǎo)率。

進(jìn)一步通過在氧化石墨烯（GO）表面原位生長Co（HAT-CN），該金屬有機(jī)配位聚合物的溶解被進(jìn)一步抑制，而且由于Co（HAT-CN）和GO之間的π-π相互作用其導(dǎo)電性得到進(jìn)一步增加。結(jié)果，獲得的Co（HAT-CN）/GO具有增強(qiáng)的倍率性能和循環(huán)穩(wěn)定性。

圖2 Co（HAT-CN）/GO的電化學(xué)性能

因此，對于Co（HAT-CN）/GO，在40 mA g^-1的電流密度和1.2-3.9 V的電壓窗口下循環(huán)200次后，仍可保持204 mAh g^-1的高比容量。

即使在2 A g^-1的更高電流密度下，它仍然可以在1000次循環(huán)后保持111 mAh g^-1，從而產(chǎn)生93%的容量保持率。這項研究為開發(fā)HAT-CN衍生物作為具有高容量和長壽命的高性能電極材料提供了啟示。

圖3 理論計算及電化學(xué)氧化還原機(jī)制

Cobalt(II)-Hexaazatriphenylene Hexacarbonitrile Coordination Compounds Based Cathode Materials with High Capacity and Long Cycle Stability. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202111043

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