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阿貢陸俊等AM：表面缺陷化學調(diào)控實現(xiàn)穩(wěn)定的富鎳正極

富鎳層狀氧化物的表面重建降低了高能量密度鋰離子電池的循環(huán)穩(wěn)定性和安全性，這對建立具有電化學活性穩(wěn)健界面的典型表面改性方法提出了挑戰(zhàn)。

阿貢國家實驗室陸俊、Liguang Wang等提出了一種利用富鋰和富錳層狀氧化物的低應變類似物在富鎳層狀正極上重建穩(wěn)定表面的策略。

圖1 材料設計和表征

富鋰和富錳氧化物（LMR）與富鎳氧化物相似的晶體結(jié)構確保了它們之間的共格生長，固有的富錳特性和陰離子的相對遷移率提供了產(chǎn)生富錳和缺氧表面結(jié)構的可能性。因此，通過這種策略，成功地為富鎳氧化物構建了堅固的表面，新的表面結(jié)構不僅包含梯度化學成分，而且還包含關于氧空位形成和陽離子有序化的缺陷豐富結(jié)構。

層狀結(jié)構中的氧空位不僅提高了電子和離子電導率，而且在與鋰板中的陽離子有序結(jié)合時表現(xiàn)出穩(wěn)定的物理結(jié)構，這可以極大地抑制晶格維度上整個（脫）鋰化過程中的結(jié)構演變，從而確保其結(jié)構穩(wěn)定性。

圖2 S-NMC的表面結(jié)構表征

因此，具有缺陷豐富表面的富鎳材料S-NMC證實了電化學性能的顯著改善，尤其是在高壓循環(huán)下的循環(huán)穩(wěn)定性，與原始NMC材料相比，S-NMC正極在電流密度為1C（3.0-4.6 V）的情況下，經(jīng)過200次循環(huán)后，容量保持率提高30%。這項工作的研究強調(diào)了一種同時調(diào)節(jié)表面晶體結(jié)構和化學成分以獲得穩(wěn)定高能層狀氧化物正極材料的通用方法。

圖3 電化學性能表征

Regulation of Surface Defect Chemistry towards Stable Ni-rich Cathodes. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202200744

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