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哈工大霍華AFM: 醚基電解液中過(guò)渡金屬硫化物負(fù)極儲(chǔ)鈉性能提高的原因

盡管醚基電解液被認(rèn)為是實(shí)現(xiàn)鈉離子電池（SIBs）過(guò)渡金屬硫化物（TMS）負(fù)極優(yōu)異電化學(xué)性能的重要因素，但關(guān)于醚基電解液對(duì)TMS負(fù)極積極作用的起源仍然難以捉摸。

在此，哈爾濱工業(yè)大學(xué)霍華副教授等人詳細(xì)研究了CoS₂微球在EC/DEC碳酸鹽電解液和DEGDME醚基電解液中的電化學(xué)行為和反應(yīng)機(jī)理。電化學(xué)測(cè)量表明，CoS₂電極在DEGDME中的儲(chǔ)鈉能力遠(yuǎn)優(yōu)于EC/DEC，這種差異源于鈉化/脫鈉過(guò)程中產(chǎn)生的可溶性多硫化鈉。

EC/DEC的低初始庫(kù)倫效率（ICE）和快速的容量衰減是由EC/DEC與多硫化鈉之間的連續(xù)不可逆反應(yīng)引起的，而可溶性多硫化鈉不僅在DEGDME中電化學(xué)穩(wěn)定，而且在循環(huán)過(guò)程中CoS₂塊體逐漸發(fā)展為穩(wěn)定的多孔結(jié)構(gòu)，具有以下優(yōu)點(diǎn)：

i）多孔結(jié)構(gòu)提供了用于Na⁺快速轉(zhuǎn)移的開(kāi)放通道，大大縮短了轉(zhuǎn)移距離；

ii）豐富的孔隙有利于緩解鈉化/脫鈉過(guò)程中巨大的體積變化引起的應(yīng)力/應(yīng)變；

iii）多孔結(jié)構(gòu)暴露了電子和離子難以到達(dá)的活性顆粒內(nèi)部，從而提高了電極材料利用率。

圖1. CoS₂在DEGDME中循環(huán)過(guò)程中的形態(tài)變化及示意圖

因此，CoS₂微球電極在DEGDME醚基電解液中實(shí)現(xiàn)了超高 ICE（96.2%）、出色的循環(huán)穩(wěn)定性（在2 A g^-1下1500次循環(huán)后容量保持率為94.8%）及優(yōu)異的倍率性能，即使在5 A g^-1時(shí)，DEGDME中的CoS₂電極仍可提供714 mAh g^-1的高可逆容量（0.1 A g^-1時(shí)容量的79.0%）。

此外，CoS₂電極在3.3 mg cm^-2的高活性材料負(fù)載下可實(shí)現(xiàn)790 mAh g^-1的重量容量，對(duì)應(yīng)于 949 mAh cm^-3的高體積容量，據(jù)作者所知，該數(shù)值優(yōu)于先前報(bào)道的所有CoS₂負(fù)極。這項(xiàng)研究突出了TMS負(fù)極長(zhǎng)期以來(lái)被忽視的固液轉(zhuǎn)換行為，并為揭示TMS負(fù)極和電解液之間的相互作用提供了重要的見(jiàn)解。

圖2. DEGDME中CoS₂負(fù)極的電化學(xué)性能

Investigating the Origin of the Enhanced Sodium Storage Capacity of Transition Metal Sulfide Anodes in Ether-Based Electrolytes, Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202110017

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