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西南大學(xué)徐茂文/包淑娟Nano Energy：梯度摻雜加速單晶NCM811氧化還原動(dòng)力學(xué)

富鎳層狀正極是鋰離子電池的前沿候選；然而，多晶中的晶內(nèi)開裂和相變等結(jié)構(gòu)退化將研究人員的注意力集中在單晶上。但是單晶中緩慢的離子傳輸和氧化還原動(dòng)力學(xué)阻礙了它們在惡劣條件下的倍率性能和電化學(xué)性能。

西南大學(xué)徐茂文、包淑娟等設(shè)計(jì)了一種通過鈮梯度摻雜對單晶LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂進(jìn)行原位改性的策略，以提高惡劣條件下的電化學(xué)性能。

圖1 材料表征

Nb⁵⁺的大離子半徑（0.64 ?）拉長了c軸，提高了Li⁺的電導(dǎo)率，更強(qiáng)的Nb-O保留了表面氧，穩(wěn)定了層狀結(jié)構(gòu)。此外，Nb⁵⁺的高價(jià)態(tài)能夠?qū)i³⁺還原為Ni²⁺，從而誘導(dǎo)Li/Ni反位遷移，進(jìn)而在表面形成無序的緩沖層。因此，梯度Nb改性的協(xié)同作用有效地抑制了相變、微裂紋的產(chǎn)生和c軸收縮，促進(jìn)了Li⁺的傳輸。

圖2 電化學(xué)性能

因此，改性單晶(SNCM@Nb-2)在2.7-4.3 V@25 °C的1C條件下提供了92.54%（100次循環(huán)）和80.65%（200次循環(huán)）的出色容量保持率。在Nb改性后，Li⁺ 的快速擴(kuò)散動(dòng)力學(xué)表現(xiàn)出顯著增強(qiáng)的倍率性能，在5 C容量保留率為85.5%。

此外，在高壓(4.5 V)運(yùn)行下，SNCM@Nb-2的初始放電容量為285.2 mAh g^-1，經(jīng)過100次循環(huán)后容量保留率為79.8%。因此，這項(xiàng)研究為單晶富鎳正極在惡劣運(yùn)行條件下動(dòng)力學(xué)性能不足提供了進(jìn)步。

圖3 長循環(huán)期間SNCM中微裂紋產(chǎn)生的示意圖以及SNCM@Nb-2抗HF攻擊的穩(wěn)健結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性

Significantly fastened redox kinetics in single crystal layered oxide cathode by gradient doping. Nano Energy 2022. DOI: 10.1016/j.nanoen.2022.106961

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